以下文章来源于AMR材料研究述评 ，作者AMR
2月8日，复旦大学郑耿锋教授团队的AMR述评文章“Tuning Structures and Microenvironments of Cu-Based Catalysts for Sustainable CO2 and CO Electroreduction”在线发表。文章从内在性质和界面微环境角度出发，总结了Cu基电催化剂的四类常见设计策略在CO2/CO电催化还原过程中的研究进展，同时结合技术经济学分析展望了室温CO2/CO电催化还原技术未来的发展与应用前景。
关键词：Cu基催化剂，CO2/CO电催化，本征性质调控，界面微环境设计
With rationally designed copper-based catalysts, the aqueous CO2RR/CORR is certainly a promising candidate for manufacturing sustainable chemicals based on the technoeconomic analysis, and optimal design strategies based on mechanisms are critical to improve the attempts in the future.
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文章内容简介
化石燃料的广泛使用和随之而来的CO2的过量排放破坏了碳平衡，这已成为人类社会目前面临的最大环境挑战之一。而可再生能源和化学品的生产和使用已被认为是减少碳排放的重要策略之一，其中水体系中的电化学CO2（或CO）还原反应（CO2RR/CORR）是一种有潜力的可再生化学品生产方法。得益于制造高附加值产品（如乙烯、乙醇、甲酸等）的能力，铜（Cu）基CO2RR/CORR被视为实现“碳中和”的关键技术之一。然而，Cu基体系选择性的多样性对该领域的研究提出了很大的挑战，并为未来的工业化应用带来了阻碍。迄今为止，科学家们已经揭示了电催化剂的设计和制备在实现高效和选择性的CO2（或CO）到化学品的转化方面发挥着重要作用。然而，大多数实验研究仍来自经验或随机搜索，效率相对较低，成本较高。大多数机理研究表明，催化剂的内在性质（如电子态）和外在环境因素（如表面能）都能显著改变催化剂的催化性能。因此，这两大因素将在未来铜基催化剂的发展中扮演关键性角色。
该述评主要基于复旦大学郑耿锋课题组及国际上一些代表性课题组近五年在Cu基电催化剂设计及其在CO2和CO电催化中的应用所取得的相关成果进行了总结和展望。全文从Cu基催化剂设计的内在性质和界面微环境两大角度出发，选择了局域电子态调控、合金相调控、界面中间体盖度调控、其他界面性质调控四类电催化剂设计策略进行了详细介绍。最后，本文通过结合技术经济学分析，详细阐明了目前CO2/CO电催化还原体系在可再生能源生产、传统化工产业低碳化技术革新等场景中的应用潜力，以及未来技术实用化所面临的机遇和挑战。
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AMR：您对这个领域的发展有何种
愿景？
作者团队：
经过国内外研究人员的不懈努力，Cu基CO2/CO电催化还原技术已经取得了重大进展，目前已经能够在准安培级别电流密度下实现数百小时的稳定工作。未来，伴随着离子交换膜和气体扩散层工艺的持续优化，电流密度有望进一步提升，使得体系转换频率（TOF）达到乃至于超过传统热催化还原的水平（>10000 s−1）。另一方面，伴随着电解池设计进步，特别是零间隙电解池的广泛发展应用，本技术器件化后的装置寿命也有望进一步接近商业化运作所需要的5000小时以上的要求。除此以外，LanzaTech等的聚丙烯合成案例表明，通过将CO2/CO电催化技术与传统化学工业生产相结合，能够实现利用电催化技术合成长链高附加值化合物（>C3），这或将在近期成为本领域商业化应用重要方向之一。
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AMR：请和大家分享一下这个领域
可能会出现的研究机会！
作者团队：
目前来看，Cu基CO2/CO电催化还原仍面临较多未解决的关键基础科学和技术问题，这些问题都存在较多的研究机会。包括但不限于以下几个方面：
a. 催化剂原位结构演化研究。目前对于催化剂特别是关键催化活性位点在电化学条件下的演化情况和规律尚不清晰。在CO2还原条件下，Cu基催化剂会发生表面重构，从Marcus理论角度出发，这种重构会导致反应路径动力学发生显著变化，造成体系稳定性、产物选择性和活性的漂变。
b. 反应微环境作用机理研究。目前有大量基于微环境调控的工作报道，但是微环境因素（如离子强度、酸碱性等）通过何种微观机理作用于催化剂表面物种（Langmuir机理），或双电层活性物种（Eley机理）尚没有统一意见。这为实际应用中反应条件优化和高活性催化界面构筑带来了挑战。
c. 器件化研究。目前大多数的器件化工作都是基于传统燃料电池体系构建的，但是考虑到两类反应的巨大差异（反应环境差异、动力学差异等），构筑更合适于CO2/CO电催化还原的反应器件（如更耐水的气体扩散层，更稳定的阴离子交换膜等），对于技术未来走向实用化尤为重要。
作者团队简介
吕希蒙博士：2016、2019、2023年先后于复旦大学获得化学学士、硕士和博士学位，目前为复旦大学郑耿锋教授课题组博士后。主要研究方向为一碳分子（CO2、CO、CH4）的电化学转化体系设计与高效催化剂探索。
刘铮铮：2019年于浙江工业大学获学士学位，现为复旦大学郑耿锋教授课题组在读博士研究生。主要研究方向是开发应用于CO和CO2还原的高效电催化剂。
杨超：2017年于武汉理工大学获学士学位，现为复旦大学郑耿锋教授课题组在读博士研究生。主要研究方向为微环境对电催化CO2和CO还原的影响。
纪亚丽：2018年于天津工业大学获学士学位，现为复旦大学郑耿锋教授课题组在读博士研究生。主要研究方向是开发应用于CO还原的高效电催化剂。
郑耿锋教授：复旦大学教授、博导。2007年获美国哈佛大学博士学位，2010年在复旦大学先进材料实验室工作。从事纳米催化材料的设计合成，及碳基能源化学的研究。曾获得国家杰出青年科学基金、教育部青年长江学者、中国化学会青年化学奖、Clarivate全球高被引科学家等荣誉。已在国际学术期刊上发表SCI论文230余篇，有>30篇通讯作者论文入选ESI高引论文，论文的总他引次数 >23,000 次（h-index 78）。
转自：“蔻享学术”微信公众号
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