以下文章来源于ACS材料X ，作者ACS Publications
英文原题：“Trojan horse” type internalization increases the bioavailability of mercury sulfide nanoparticles and methylation after intracellular dissolution
通讯作者：阴永光，中国科学院生态环境研究中心
作者：Yingying Guo (郭瑛瑛), Yuping Xiang (向玉萍), Guangliang Liu (刘广良), Ying Chen (陈颖), Yanwei Liu (刘艳伟), Maoyong Song (宋茂勇), Yanbin Li (李雁宾), Jianbo Shi (史建波), Ligang Hu (胡立刚), Yongguang Yin (阴永光), Yong Cai (蔡勇), Guibin Jiang (江桂斌)
背景介绍
甲基汞因其独特的食物链富集特性和毒性使汞成为重要的全球污染物。厌氧微生物介导的汞甲基化是环境中甲基汞最主要的来源，厌氧环境中不同汞的环境地球化学形态控制着甲基汞的微生物甲基化。近年来研究发现，硫化汞纳米颗粒（HgSNP）在环境中普遍存在，其甲基化能力远高于大粒径的HgS颗粒。然而由于一些基础科学问题研究的滞后（如摄入方式、胞内溶解、甲基化途径等），导致目前无法精确评估HgSNP对汞甲基化的贡献。
文章亮点
近日，中国科学院生态环境研究中心阴永光研究员团队在ACS Nano上发表了“特洛伊木马”内化增强HgSNP生物有效性的研究。该研究以汞甲基化微生物Geobacter sulfurreducens PCA为模型，首先构建与完善了2, 3-二巯基丙磺酸（2,3-dimercapto-1-propanesulfonic acid, DMPS）漂洗去除细胞膜吸附HgSNP的方法，实现了胞内摄入HgSNP的精确定量。然后通过总汞分析、尺寸排阻色谱（size exclusive chromatography, SEC）-电感耦合等离子体质谱（inductively coupled plasma mass spectrometry, ICP-MS）汞形态表征、细胞切片-透射电镜-能谱等分析方法，揭示了细菌对HgSNP的直接摄入过程，发现细菌对HgSNP的摄入量远高于Hg2+-溶解性有机质（dissolved organic matter, DOM）对照组（图1）。
图1. 暴露 HgSNP或者Hg2+-DOM后，细菌各组分汞含量变化。A）暴露 HgSNP（200 μg L-1）后，培养基总汞（THgmed）、细胞吸附总汞（THgads）、胞内总汞（THgint）和甲基汞（MeHg）含量的变化；B）暴露 Hg2+-DOM（200 μg L-1）后，THgmed、THgads、THgint和MeHg含量的变化；C）暴露HgSNP和 Hg2+-DOM后，胞内总汞含量（THgint+MeHg）随时间的变化
通过添加ATP合成抑制剂证实了HgSNP的摄入不依赖能量，为被动扩散过程。同时利用SEC-ICP-MS手段揭示了HgSNP的快速胞内溶解过程，这种直接摄入-胞内快速溶解的内化过程类似于真核细胞对人工纳米颗粒摄入的“特洛伊木马”机制（图2）。
图2. HgSNP的“特洛伊木马”内化机制示意图
这种“特洛伊木马”内化机制导致HgSNP暴露前期（8个小时内）胞内溶解态Hg2+含量显著高于Hg2+-DOM，继而导致其甲基汞产量也高于Hg2+-DOM（图1）。该研究还构建了hgcAB基因敲除突变株，发现与Hg2+不同，HgSNP的甲基化不受hgcAB基因的影响（图3）。
图3. HgcAB蛋白对HgSNP甲基化的影响
总结/展望
这种“特洛伊木马”内化机制的揭示为理解微生物从天然纳米颗粒获取必需元素以及对有毒纳米颗粒的转化提供了新的视角。考虑到环境中不含hgcAB基因微生物的普遍存在，HgSNP不依赖HgcAB的甲基化途径进一步凸显了HgSNP甲基化在环境甲基汞生成中的重要性。
相关论文发表在ACS Nano上，中国科学院生态环境研究中心郭瑛瑛助理研究员为本文第一作者，阴永光研究员为本文通讯作者。
通讯作者信息：
阴永光
中国科学院生态环境研究中心
阴永光，研究员、博士生导师，任职于中国科学院生态环境研究中心。主要研究方向为“有毒金属的环境转化与循环”。以第一/通讯作者在Chemical Reviews、Nature Communications、ACS Nano、Environmental Science & Technology、Water Research等杂志上发表论文100余篇。基金委优秀青年基金获得者，获中国分析测试协会一等奖、北京市科学技术奖二等奖、贵州省自然科学一等奖、中国化学会青年环境化学奖等。
转自：“ACS美国化学会”微信公众号
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