Fully Exposed Metal Clusters: Fabrication and Application in Alkane Dehydrogenation
ACS Catalysis: 全暴露金属团簇的制备及其在烷烃脱氢中的应用
中国科学院金属研究所刘洪阳研究员和北京大学马丁教授团队总结了近三年来在全暴露团簇催化烷烃脱氢领域的最新进展和重要突破，包括FECCs设计、脱氢反应中的金属尺寸依赖性和组分依懒性。基于FECCs的结构特点，详细总结了在实际反应过程中稳定团簇催化剂的策略。最后，从催化剂设计和应用的角度讨论了主要的挑战和未来发展方向。
Research and Design of Aggregation-Induced Phosphorescent Materials for Time-Resolved Two-Photon Excited Luminescence Imaging
双光子激发的聚集诱导室温磷光材料的理论研究及设计策略
开发具有长寿命、高分辨率的双光子激发的聚集诱导室温磷光(TPE-AIP)材料对于生物成像至关重要。中科院长春应用化学研究所周亮团队基于聚集诱导荧光 (AIE)和磷光(AIP)材料，深入研究了结构-堆积和双光子激发的聚集诱导磷光性质的关系，解释了聚集诱导磷光探针的发光机理。总结了分子构型对激发态电荷分布、单三重态能隙及激发态电子弛豫速率的影响，进而设计了具有较大π-共轭分子骨架的化合物，它能够在生物窗口内具有较强的双光子吸收能力，且同时保留了聚集诱导磷光的特性，是一种潜在的可实现时间分辨光学成像的TPE-AIP材料。
In Situ Generated Boron Peroxo as Mild Oxidant in Propane Oxidative Dehydrogenation Revealed by Density Functional Theory Study
原位生成的过氧化硼物种作为温和催化剂高选择性催化烷烃氧化脱氢反应
基于含硼材料的氧化脱氢（ODH）途径是实现低碳烷烃高效转化制烯烃的有前景的方法。目前，对该类反应体系表现出的对烯烃的高选择性的起源仍存在争议。大连理工大学刘子义/王东琪团队采用密度泛函理论计算，提出硼的过氧物种可以原位生成并作为温和氧化剂高效催化丙烷ODH反应：（1）zigzag边>B−O−B<位点可以原位生成表面过氧化硼物种，并显示出对丙烷脱氢的高活性（ΔG≠=13.5 kcal/mol，ΔG=8.9 kcal/mol）。（2）相比于丙烷分子的伯H，>B−O−O·位点脱除仲H的选择性更高，从而有利于异丙基自由基（CH3ĊHCH3）的生成，有助于提高丙烯产率，抑制深度氧化。本工作为含硼ODH催化系统提供了新的认识。
Mateverse, the Future Materials Science Computation Platform Based on Metaverse
分子力场调参进入元宇宙时代
近年来逐渐发展起来的虚拟现实技术和元宇宙技术能够更高效的将人的智力进行数字化，直接作用于物理化学系统。例如在分子动力学模拟中，科学家基于实验数据，通过沉浸式分析原子轨迹，就能判断分子力场是否准确。香港中文大学（深圳）朱熹团队提出了一个新的分子动力学力场架构，并将其在元宇宙中进行实现和拓展，在优化好水分子力场的同时，可以让用户自由地设计新的潜在晶型，具有很大的开发和应用前景。力场调参进入元宇宙时代，表明未来的材料科学研究方法将发生显著变化，向着“工业5.0”范式迈进。
Exploiting the Momentum Distribution in Atomically Confined Plasmonic Fields by Inelastic Scatterings
开发局域等离子激元场的动量分布应用
根据基本的位置-动量不确定性原理，局域等离子激元场中狭窄的空间分布必然导致宽泛的动量分布。然而，存在于局域场中的动量分布却一直没有得到应用。中国科学技术大学罗毅、复旦大学段赛、山东师范大学谢震等基于测不准原理提出了可利用非共振拉曼成像对周期性材料的声子色散进行直接测量，为纳米光子学中动量特征的应用提供了新维度。
Light-Induced Phase Segregation Evolution of All-Inorganic Mixed Halide Perovskites
全无机混合卤素钙钛矿相分离演变机制
铅卤钙钛矿具有高的荧光量子产率、强的光吸收系数和可调谐的带隙等优异的光学性能，被广泛应用在太阳能电池、发光二极管（LED）、光电探测器等光电器件上。但其不稳定性如降解、相分离等阻碍了铅卤钙钛矿光电器件的商业化。西湖大学彭思颖团队基于全无机混合卤素钙钛矿单晶薄膜，结合原位荧光光谱，时间分辨荧光光谱和X射线光电子能谱研究了载流子浓度和表面缺陷对相分离演变的影响。
Unravelling High-Load Superlubricity of Ionic Liquid Analogues by In Situ Raman: Incomplete Hydration Induced by Competitive Exchange of External Water with Crystalline Water
原位拉曼揭示高承载类离子液体超润滑机理：外部水与结晶水竞争性交换诱导的不完全水合结构
高承载能力是液体超滑材料实用化的关键性能之一，但是仅依赖液体润滑膜很难同时实现高的负载和低的摩擦。江苏大学卜永锋团队首次报道了一种胆碱基类离子液体（ILA）超滑材料。通过引入2-10 wt %的水，来弱化ILA中的强氢键，从而使其能够在160MPa高负载下实现宏观超滑（0.006 < μ <0.008）。
Thermally Accelerated Surface Polaron Hopping in Photoelectrochemical Water Splitting
低品位热能的高效利用：热促进光电化学水分解
光电化学水分解（Photoelectrochemical water splitting，PEC）是光-电耦合制氢的重要途径。半导体电极的太阳光吸收效率、光生电荷的注入效率和分离效率是制约PEC能量转化效率的主要因素。TiO2光阳极上的极化子态是光生电子的重要转移通路，极化子态能够有效捕获光生电子，在外加正电位作用下，极化子态捕获的电子可以被萃取并经由导带传输到外电路，避免了极化子态中的光生电子与光生空穴复合。南京大学闫世成团队通过变温莫特-肖特基曲线、变温光谱、变温电导率等测试，研究p-TiO2表面极化子态的温度依赖特性，利用低品位热能加热电解液（< 100 ℃）可以加速小极化子跳跃，增加表面态电子通量，提升电荷分离效率，实现高能效光-热-电耦合的水分解制氢。
转自：“ACS美国化学会”微信公众号
如有侵权，请联系本站删除！
