山东大学高珂教授课题组Joule：合理控制有序形态演变和垂直分布，全小分子有机太阳能电池效率17.18%

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前言回顾

有机太阳能电池（OSCs）由于其在轻质、柔性和半透明光伏技术中的器件应用而受到了广泛关注。随着材料设计和器件工程的不断创新，OSCs取得了快速发展，功率转换效率（PCE）超过19%。与基于聚合物的OSCs相比，全小分子OSCs（ASM OSCs）具有更多独特的优势，包括明确的化学结构、易于纯化和高重复性，因而显示出巨大的商业化潜力。随着非富勒烯受体（NFAs），特别是Y6及其衍生物的问世，ASM OSCs的性能获得了更大突破。然而，由于给体（D）和受体（A）的分子结构相似，ASM OSCs的性能仍然落后于它们的对应聚合物，这导致共混物中形态调控相对复杂。因此，合理控制形态演变和进一步提高器件性能仍然是ASM-OSCs面临的重要挑战。

形态与器件的电荷传输和复合过程密切相关，是决定光伏性能的关键因素，一直处于ASM OSCs领域的研究前沿。近年来，体异质结（BHJ）结构在ASM OSCs的活性层中占据主导地位，为激子解离和电荷传输提供了合适的D-A互穿网络形态。此外，研究人员目前已经开发了各种化学或加工策略来操纵BHJ共混物膜形态。然而，不同材料的结晶和相分离的热力学/动力学以及共混膜的非平衡性质使得形貌控制相当复杂，尤其是对于一步沉积的BHJ共混膜。此外，BHJ体系通常会产生给体和受体的“孤岛”和“坏半岛”，导致显著的重组损失。因此，对于ASM OSCs来说，操纵形态以满足实现最大光子电流和填充因子（FF）这一基本挑战远未实现，而最大化电荷传输和提取的最佳形态是提高ASM OSCs效率的必然途径。

图1.化学结构、共混物示意图和光学特性

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文献简介

连续沉积给体和受体层以构建逐层（LbL）器件已被认为是控制聚合物OSCs形态的有效方法，然而目前文献中尚未有关于高性能LbL ASM OSCs的报道，因此相关研究非常有限。此外，在之前的工作中，研究团队成功证明了具有π共轭平面结构的石墨炔衍生物作为多功能固体添加剂可以微调分子堆积，并在聚合物OSCs中实现高PCE。有鉴于此，近日，该团队进一步通过结合LbL沉积和固体添加剂甲氧基取代石墨炔（GOMe）处理来合理控制顺序形态演变和垂直成分分布，最终获得了一种高效的ASM OSCs。

图2.形态特征和可能的物理动力学

与BHJ共混物相比，LbL处理的共混物具有底部给体富集、顶部受体富集的最佳垂直分层。此外，结果表明，将固体添加剂GOMe添加到给体层略微增强了分子堆积并增加了表面粗糙度，从而为随后的受体沉积提供了合适的基质，这显著促进了受体扩散从而形成优选的垂直分布。另一个方面，GOMe处理的受体层显示出更紧密的分子堆积。通过这种方法，合理控制的共混物形态同时具有紧凑的分子堆积、足够的D/A界面和垂直传输通道，从而实现了增强的激子解离和电荷传输。最终，基于ZnP-TSEH:4TIC:6TIC的器件获得了77.31%的FF，以及17.18%的突破效率（验证效率：17.08%），显著高于对照器件。

图3.光伏性能和物理动力学

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文献总结

综上，这些结果表明，将GOMe处理和LbL处理相结合以精细调节顺序形态演变和垂直成分分布可以作为进一步提高ASM OSCs性能的有效策略。相关研究成果最新发表于国际顶级期刊《Joule》上，题为“Rational control of sequential morphology evolution and vertical distribution toward 17.18% efficiency all-small-molecule organic solar cells”。

论文全程得到李玉良院士的悉心指导，前沿交叉科学青岛研究院孙延娜助理研究员为该论文的第一作者，山东大学高珂教授和华南师范大学辇理教授为该论文的共同通讯作者。本工作得到国家自然科学基金面上项目、国家自然科学基金青年项目、山东大学双一流建设经费、山东省重大基础项目、山东省青年基金、山东大学青年未来计划等资金的资助。

本文关键词：有机太阳能电池，全小分子有机太阳能电池，石墨炔衍生物，固体添加剂。

转自：“有机光电前沿”微信公众号

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