一作+通讯，Nature Nanotechnology!

▲第一作者：Tom S. Seifert

通讯作者：Tom S. Seifert

通讯单位：德国柏林自由大学，德国柏林马普学会弗里兹-哈伯研究所

DOI：

https://doi.org/10.1038/s41565-023-01470-8

01

研究背景

电子携带两种不同的角动量：自旋角动量 S 和轨道角动量 L。自旋电子利用 S 电流传输信息，并通过自旋-电荷-电流转换（SCC）将其转换为可探测的电荷（C）电流，而轨道电子学L的研究最近才被关注。为了使这一引人入胜的概念与传统电子学兼容并具有竞争力，轨道电子学功能的速度需要达到太赫兹（THz）级别。与自旋极化电子相比，电子轨道动量 L 可以在更多材料中以更高密度、更长距离传输磁信息。然而，直接实验观测 L 电流、其延长的传播长度以及将其转换为电荷电流仍具有挑战性。

02

研究问题

本研究用光学方法触发了 Ni|W|SiO2 薄膜堆中的超快角动量传输。由此产生的太赫兹电荷电流猝发具有明显的延迟和宽度，并随着 W 厚度的增加而线性增长。本研究将这些观测结果一致归因于从 Ni 通过 W 的弹道 L 电流，其衰减长度（约 80 nm）很大，速度（约 0.1 nm fs-1）很低。在 W/SiO2 界面，L 流通过反轨道 Rashba-Edelstein 效应有效地转化为电荷流，这与 ab initio 计算结果一致。本研究结果确立了具有长距离弹道锂传输的轨道电子材料可能成为未来超快器件的候选材料，并为区分霍尔式和拉什巴-爱德斯坦式转换过程提供了一种方法。

▲图1|发射和探测太赫兹 S 和 L 电流

要点：

1.本研究关注了通过飞秒激光脉冲激发 FM|PM 堆栈（图 1）而从 FM 进入 PM 的 S 和 L 传输的超快特征。通过监测发射的太赫兹脉冲，可以测量 PM 中的 LCC 和 SCC。将调频从 Ni 转变为 Py 并将其与 PM Pt、Ti 和 W 连接后，本研究发现发射的太赫兹场的符号变化特征与之前的磁传输研究相同。因此，本研究将观察结果解释为超快 LCC 和 SCC 的特征。

2.在本研究的实验中（图 1），超短激光脉冲（标称持续时间 10 fs，中心波长 800 nm，重复频率 80 MHz，脉冲能量 1.9 nJ，入射流量 0.2 mJ cm-2）被用于激发样品。本研究在 ZnTe(110)（厚度为 1 毫米或 10 微米）或 GaP(110)（250 微米）晶体中通过电光采样记录发射的太赫兹辐射。由此产生的太赫兹发射信号 STHz(M, t) 与时间 t 和样品磁化 M 的关系等于太赫兹电场波形 E（图 1）与设置响应函数的卷积关系。

▲图2|太赫兹原始数据

要点：

1.图 2a 显示了 Py|PM 样品的太赫兹发射信号 STHz，其中 PM 为 Pt、W 或 Ti。这三种波形的形状完全相同。SPy|TiTHz 与 SPy|PtTHz 在形状上的细微差别归因于与结构反转不对称无关的贡献。

2.当 Py 的调频被 Ni 替代时，PM = Pt 和 Ti 的信号极性保持不变，不同调频的两个波形表现出相同的动态（图 2b）。与此形成鲜明对比的是，相对于 Py|W，Ni|W 的信号极性发生了逆转，波形也发生了变化，与 Py|W 相比，其最大值出现了延迟。这一惊人的观察结果表明，Py|W 和 Ni|W 显示出不同的光电流机制，其主导作用敏感地取决于调频。为了解 Ni|W 的不同动态，本研究改变了 W 的厚度。

▲图3| W 厚度在 Ni|W 中的影响

要点：

1.图 3 显示了不同 W 厚度 dW 的 Ni|W(dW) 和 Ni|Pt 参考样品的太赫兹发射信号。与图 2b 一致，相对于 Ni|Pt 而言，dW 有明显的增加趋势：STHz(t) 具有相同的符号，随着 dW 的增大而减小，并在信号最大值附近从非对称（Ni|Pt）向更对称（Ni|W）大幅转变。有趣的是，与 Ni|Pt 相比，dW = 2 nm 已导致信号最大值移动了约 100 fs。

▲图4| Ni|W 超快充电电流

要点：

图 4a 显示了不同 W 厚度 dW 下 Ni|W 中分辨率为 50 fs 的 IC(t)。IC(t) 曲线具有以下显著特点：

(1) 它们表现出与 Ni|Pt 相同的极性。

(2) 集成电路振幅随 dW 的变化呈近似线性下降，在 20 nm 后下降到约 50%（图 4c），表明在传播过程中出现了衰减和色散。

(3) 相对于 dW = 2 nm，集成电路最大值以 Δtmax/dW ≈ 4 fs nm-1 的速率移动 Δtmax ∝ dW（图 4b），这意味着速度为 0.25 nm fs-1。

(4) 集成电路宽度以 ≈8 fs nm-1 的速率线性增加（图 4d）。

(5) 时间积分电流 ∫dt IC(t) 只随 dW 的减小而微弱减小，从而表明弛豫长度大于 20 纳米（图 4e）。

▲图5 | W 中的 L 运输和 IOREE 模型

要点：

1.特征(3)和(4)表示在到达层中检测到的脉冲的弹道式传输信号。在图中，IC(t) 的宽度随 dW 的增大而增大，这是由于脉冲内部粒子沿 z 方向的速度分散造成的（图 5a）。特征（5）意味着在 W 块体中存在微小的 LCC，因为集成电荷电流 ∫dt IC(t) 会随 dW 单调增加。

03

结语

本研究从光激发的 Ni|W 堆栈中观测到太赫兹发射信号，这些信号被一致归因于 L 电流超快注入 W 以及通过 W 的长距离弹道传输。这一结果可视为轨道电流长程性质和 W 中 IOREE 的时域特征。本研究凸显了宽带太赫兹发射光谱在根据 S 和 L 的动力学来区分 S 和 L 传输以及类Hall和类Rashba–Edelstein转换过程方面的作用。本研究发现，Py 和 Ni 分别是有吸引力的 S 和 L 电流源，而 Pt 和 W 则分别是良好的 S 到电荷和 L 到电荷转换器，S 到 L 电流的效率和动态截然不同。本研究相信，本研究结果是朝着确定理想的 S 或 L 电流源和探测器迈出的重要一步，精确的理论预测将促进相关领域的发展。

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41565-023-01470-8

转自：“研之成理”微信公众号

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