双交联水凝胶PEDOT:PSS表面分子剥离构建高性能柔性超级电容器

以下文章来源于研精究微 ，作者研精究微

【引言】

随着科学技术的快速发展，对柔性能量存储解决方案的需求稳步增长。超级电容器以其出色的安全性、高功率密度和快速充放电能力，而备受关注。为了进一步提高超级电容器的电化学性能，目前研究工作主要集中于高性能电极及电解质材料的研发。具有良好稳定性的柔性固态超级电容器的电解质材料则以水凝胶为主。其中，聚乙烯醇（PVA）水凝胶由于其易于制备、强亲水性、优异的化学稳定性、良好的机械性能、低成本、安全性和无毒性等诸多优点而特别受欢迎。制备PVA水凝胶的最常用方法包括物理交联、化学交联和辐射交联。交织网络凝胶（IPN）的制备已成为改善水凝胶的机械性能的有效方法。

聚(3,4-乙二氧基噻吩)：聚苯乙烯磺酸盐（PEDOT:PSS）是一种广泛使用的导电聚合物，可溶于水并具有良好的导电性，通常在1-10 S cm-1的范围内。PEDOT属于导电聚合物的聚噻吩家族，但不溶于水，这限制了其在电子学中的应用。实际上，PSS是一种可溶于水的磺酸盐，不具有导电性。然而，当与带正电的PEDOT结合时，它可以形成由PSS包裹的微球结构，从而实现PEDOT:PSS在水中的稳定分散。在PEDOT:PSS表面聚合的长PSS链可以增加其溶解度，但也可能限制其导电性。

【成果简介】

将聚苯乙烯磺酸盐（PSS）层从聚(3,4-乙二氧基噻吩)：聚苯乙烯磺酸盐（PEDOT:PSS）表面部分剥离是优化其形态和导电性的关键步骤。在本研究中，使用一种基于PVA基质的化学交联方法，开发了一种PVA-PP（PEDOT:PSS）双交联水凝胶。首次使用十二烷基苯磺酸（GBSA）实现了对PSS层的部分剥离，得到了分布式多孔结构的PVA-PP-GBSA水凝胶。提升其力学性能的同时（拉伸性能从90%增加到580%），将其电位窗口从0.8 V扩大到1.5 V。由于孔结构的形成和导电性的增强，PVA-PP-GBSA水凝胶表现出高达412 F g-1的比电容（能量密度和功率密度分别为150.4 Wh kg-1和375.3 W kg-1）。在未来的柔性可穿戴电源方面具有潜在的应用价值。该研究以“Superficial Molecular Stripping of PEDOT:PSS Using Dodecyl Benzenesulfonic Acid for High-Performance Double-Crosslinked Hydrogel Supercapacitors”为题，在电化学领域国际权威期刊《Electrochimica Acta》上发表。

图1. 实验过程中超级电容器制备的示意图

图2. PVA（a）、PVA-PP（b）、PVA-PP-DBSA（c）水凝胶的1000倍扫描电子显微镜（SEM）图像；膨胀率（d）

图3. 不同浓度DBSA改性的PEDOT:PSS的傅里叶变换红外光谱（FTIR）图谱（a）、拉曼光谱（b）和动态光散射的PEDOT:PSS粒子尺寸分布图（c）；DBSA与PEDOT:PSS水溶液分层的

（d）；DBSA和PEDOT:PSS粒子作用结构示意图（e）

【小结】

该工作采用化学交联方法原位合成了一种基于PVA和PEDOT:PSS的双交联水凝胶。虽然PEDOT:PSS表面的长PSS链可以增加其溶解性，但也可能限制其导电性。为了解决这个问题，使用GBSA部分去除了PEDOT表面的PSS层，创造出一种高导电性的PVA-PP-GBSA水凝胶，具有分布式多孔结构。由于增加了束缚水含量，所得材料的拉伸性能较PVA显著提高。值得注意的是，该水凝胶还展示了作为超级电容器电解质的优越性能。

【作者简介】

武文俊：华东理工大学化学与分子工程学院副教授，博士生导师。研究兴趣主要包括光伏领域的染料敏化太阳能电池、可印刷介观钙钛矿太阳能电池和电化学储能领域的超级电容器和锌离子电池。在相关领域的国际有影响的期刊包括Small、Carbon、ACS Applied Materials & Interface、Electrochimica Acta、Journal of Energy Storage、Solar RRL、Advanced Materials Interfaces等发表论文120余篇，H因子40。

论文链接：

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0013468623012525

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