地方强校携手C9，发Nature

4月5日，中国科学技术大学姚宏斌课题组、李震宇课题组与浙江工业大学陶新永课题组合作，在Nature发表题为《A LaCl3-based lithium superionic conductor compatible with Li metal》的研究论文。该研究揭示了一类镧系金属卤化物基固态电解质新材料LixMyLnzCl3 (Ln为镧系金属元素，M为非镧系金属元素)。得益于镧系金属元素的低电负性，以及金属氯化物良好的耐氧化性和可变形性，镧系金属卤化物基固态电解质可直接与锂金属负极和三元正极匹配，实现无任何电极修饰且室温可运行的全固态锂金属电池。

团队成员发现，以LaCl3为代表的镧系金属卤化物LaCl3（Ln=La, Ce, Pr, Nd, Sm等）晶格中氯离子呈非紧密堆积形式，天然存在丰富的一维大尺寸孔道，适合锂离子的高速传输，并可通过镧空位形成连续的三维传导。分子动力学的模拟预测表明，具有独特非密堆积氯离子排列方式的LaCl3框架可实现13.8 mS cm-1的室温离子电导率。

团队成员选择高价离子掺杂策略来制造镧空位，得益于大尺寸高速离子通道和相邻通道间超强的交换作用，优化的Li0.388Ta0.438La0.475Cl3表现出3.02 mS cm-1的高室温离子电导率和0.197 eV的低活化能，优于传统氧化物和最近报道的卤化物固态电解质，可与部分硫化物电解质相媲美。

此外，团队成员还发现，镧系金属卤化物可容纳大量异种非镧系金属元素，且在此状态下仍能保持快离子传输的UCl3晶型结构特征。这个性质赋予了镧系金属卤化物框架极强的可拓展性，使镧系金属卤化物固态电解质LixMyLnzCl3在未来通过合理的元素设计，具备实现更高界面稳定性、更快离子传导和更廉价原料成本的巨大潜力。具备UCl3晶型特征结构的镧系金属卤化物固态电解质LixMyLnzCl3将成为如硫化物中LGPS结构、氧化物中LLZO结构的一个全新的电解质家族。

中国科学技术大学殷逸臣（博士后）、杨竞天（硕士生）、罗锦达（硕士生）和浙江工业大学卢功勋（博士）为本文的共同第一作者；中国科学技术大学姚宏斌教授、李震宇教授与浙江工业大学陶新永教授为本文的共同通讯作者。本工作得到中科院先导计划、国家自然科学基金委、稀土资源利用国家重点实验室开放基金、中国科学技术大学原创探索项目、中国科学技术大学“双一流”专项基金的资助。

论文链接：

https://www.nature.com/articles/s41586-023-05899-8

来源：中国科学技术大学、浙江工业大学

转自：“小木虫”微信公众号

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