可见光下Bi2WO6/mpg–C3N4复合材料上HMF光催化选择性氧化为DFF

题目

可见光下Bi2WO6/mpg–C3N4复合材料上HMF光催化选择性氧化为DFF

摘要

采用水热法制备了Bi2WO6/mpg–C3N4复合催化剂，并将其用于光催化法将HMF部分氧化为DFF。12%的Bi2WO6/mpg–C3N4复合材料表现出最高的催化性能，6小时后HMF转化率为59.3%，DFF选择性为84.3%。这可能主要归因于Bi2WO6和mpg–C3 N4通过两种半导体之间的电荷转移对光生电荷分离的协同作用。根据反应性物种捕获实验，可以得出以下结论：.O2-在将HMF转换为DFF方面起着重要作用，电子-空穴分离遵循Z方案机制

催化剂表征

通过SEM观察了Bi2WO6、mpg–C3N4和12%Bi2WO6/mpg–C3 N4复合光催化剂的形态。通过水热法合成的Bi2WO7样品显示出片状，如图a、b所示。图c，d显示了通过模板法制备的mpg–C3N4的介孔结构，片状Bi2WO6颗粒完全分散在mpg–C3 N4的表面。

Bi2WO6分布在图a–c中mpg–C3N4的表面上。此外，图d显示，层间距离约为0.315和0.336 nm，分别对应于Bi2WO6的（113）平面和mpg–C3N4的（002）平面。

实验内容

制备的石墨碳氮化物显示出H3磁滞回线的IV型等温线，证实了它们的介孔结构。g–C3N4的低孔体积可能来自颗粒之间的堆积孔。由于纯Bi2WO6的比表面积较小，Bi2WO6/mpg–C3N4复合材料的比表表面积随着Bi2WO7含量的增加而逐渐减小。

Bi2WO6/mpg–C3N4催化剂的FT-IR光谱与mpg–C3 N4相似，表明Bi2WO6的化合物不会影响mpg–C4N4的结构。对于纯Bi2WO6，特征峰与正交晶系Bi2WO7一致。g–C3N4和mpg–C3N3的模式相似。两个样品都显示出两个显著的峰值，是共轭芳香体系的典型层间结构堆积和层间堆叠。

与纯Bi2WO6和mpg–C3N4相比，12%Bi2WO6/mpg–C3 N4复合催化剂的C1 s和N1 s结合能变为高值，而Bi4f和W4f则变为低结合能。这表明mpg–C3N4与Bi2WO6之间存在一定的相互作用，这有助于mpg–C3 N4与Bi2WO6间的界面电荷转移，并增强其光催化活性。

随着Bi2WO6/mpg–C3N4催化剂含量的增加，Bi2WO6/6催化剂在可见光范围内的吸收逐渐改善。增强光吸收可以促进更多光生载流子的产生，从而提高光催化效率。通过光致发光（PL）实验分析了不同光催化剂的光生电子-空穴对分离效率。由于Bi2WO6和mpg–C3N4之间的相互作用，12%Bi2WO6/mpg–C2N4的PL峰值强度显著低于纯mpg–C3 N4，这可以显著降低光生载流子复合率。

结论

采用水热法制备了Bi2WO6/mpg–C3N4复合光催化剂。在12%Bi2WO6/mpg–C3N4复合光催化剂上反应6小时可获得最佳反应性能。Bi2WO6和mpg–C3N4之间形成的异质结构促进了光生电子的快速分离和转移，从而提高了光催化反应性能。此外，猝灭实验表明氧气作为活性物质在光催化法选择性氧化HMF中起着至关重要的作用。

转自：“科研一席话”微信公众号

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