ACS AMI 合肥工业大学杨丽娜、刘洪林团队：金纳米团簇比率探针在生物体内触发的硫化氢传感

由于硫化氢(H2S)在许多病理生理过程中起着关键作用，因此开发高灵敏度、高选择性的活体检测H2S探针具有重要意义。近日，合肥工业大学杨丽娜、刘洪林团队发现，H2S可以通过还原表面Au(I)配体基序来精细调控金纳米团簇(AuNCs)的表面结构，并通过两步动力学反应进一步猝灭其荧光。第一阶段是H2S辅助的表面Au(I)配体还原和Au(0)核生长，荧光迅速减弱；第二阶段是表面结构优化和重构，荧光猝灭相对较慢。利用AuNCs与罗丹明B之间的静电吸引诱导荧光共振能量转移(FRET)，利用AuNCs对H2S的良好荧光响应，AuNCs的发射峰提供了对H2S的荧光响应信号，而罗丹明B的发射峰作为内部参照物，设计了一种新型的比率荧光探针(RBDA)。该探针制备简单，对H2S具有直接、快速的比率荧光响应，并具有自校准功能。它具有很高的检测灵敏度，检测下限(LOD)为56 nM，对H2S具有良好的传感选择性。该探针具有较高的生物稳定性、较低的细胞毒性、良好的细胞穿透性和良好的生物相容性，可以实现对活细胞和斑马鱼中外源和内源H2S水平的监测。

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图1 (a)RBDA的设计及其用于H2S检测的示意图。(b)AuNCs、罗丹明B和RBDA的Zeta电位。(c)AuNCs、罗丹明B和RBDA的FTIR光谱。(d)RBDA的UV-Vis吸收光谱和荧光光谱。(插图)可见光(左)和紫外光(右)照射下的RBDA样品溶液。(e)RBDA对H2S的荧光反应。

图2 (a)AuNCs与H2S反应过程的时间依赖性UV-Vis吸收光谱。(b)386和460 nm吸收峰强度与反应时间的关系。(c)AuNCs与H2S反应过程的时间依赖性荧光光谱。(d)荧光强度与反应时间的关系。(E)两阶段动力学反应过程示意图。

已报道的基于AuNCs的硫物种荧光传感器通常具有单一的发射峰响应，对外部环境扰动和体内系统的生物相容性较低。本文选择了6-氮杂-2-硫代胸苷(ATT)保护的具有强绿色发射的AuNCs作为NC模型，并且H2S的存在如预期的那样引起了显著的荧光减弱。时间依赖性动力学反应过程表明，AUNCs与H2S反应主要经历两个阶段。阶段I，AuNCs被H2S强烈还原，表面Au(I)配基基序大幅减少，Au(0)核尺寸增大，导致荧光迅速减弱。第二阶段，AuNCs进行表面结构优化和重构，荧光猝灭相对较慢。

论文题目：Gold Nanocluster-Based Ratiometric Probe with Surface Structure Regulation-Triggered Sensing of Hydrogen Sulfide in Living Organisms

原文链接：https://doi.org/ 10.1021/acsami.2c19057

转自：“NANO学术”微信公众号

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