西湖大学最新Nature

光电阴极是一种利用光电效应将光子转化为电子的材料，是许多依赖于光探测或电子束产生的现代技术的关键基础。然而，目前存在的光电阴极是基于传统的金属和半导体，这些金属和半导体大多是60年前发现的，具有良好的理论基础。这一成熟领域的进展仅限于基于复杂材料工程的光电阴极性能的改进。

2023年3月8日，西湖大学何睿华及美国东北大学Arun Bansil共同通讯在Nature 在线发表题为“Anomalous intense coherent secondary photoemission from a perovskite oxide ”的研究论文，该研究揭示了钙钛矿氧化物的异常强相干二次光发射。该研究报道了通过简单真空退火制备的SrTiO3(100)单晶重建表面的不同寻常的光电发射特性，超出了现有的理论描述。与其他正电子亲和(PEA)光电阴极不同，PEA SrTiO3表面在室温下产生离散的二次光电发射光谱，这是高效负电子亲和光电阴极材料的特征。

在低温下，光电发射峰值强度显著增强，在非阈值激励下获得的电子束显示出纵向和横向相干性，这至少打破了已知记录的数量级。在二次光电发射中观察到的相干性的出现，指向了在当前理论光电发射框架中所包含的基础新过程的发展。因此，SrTiO3是一类全新的光电阴极量子材料的第一个例子，为需要强相干电子加速束而不需要单色激发、电子滤波或束加速的应用开辟了新的前景。

在爱因斯坦因发展量子理论而获得诺贝尔奖的一个世纪后，光电发射已经成熟为探测材料化学和电子性质的主要实验方法。研究的重点主要集中在初级光电子的分析上，即在材料内部被入射光子激发的电子，在不被散射的情况下向表面传播，最后逃逸到真空中。相比之下，二次光电子的光谱结构，即光激发电子，在传输到表面的过程中，由于非弹性散射过程而遭受能量损失，特别是位于光电发射光谱的低动能区域，受到物理学界和材料科学界的关注要少得多。

初级光电子主要携带电子基态的指纹，但次级光电子也编码与多体激发态和散射和输运过程中涉及的非平衡动力学相关的复杂物理的特征，这些特征由多年前提出的三步模型从现象上描述。对光电发射过程的完整量子力学描述仍然是一项艰巨的任务，尽管后来有了一步法和其他更近期的进展。因此，直接从二次光电发射光谱(SPS)中获得定量见解或揭示新的物理现象一直具有挑战性。

在RT附近测量到的SPS的TA相关演化（图源自Nature ）

在材料方面，二次光电子是至关重要的，决定了高效光电正极材料的性能，这些材料通常在整体或表面缺乏结晶度。一个典型的SPS具有连续的，整体无特征的线形状和漫射角分布，没有色散远离光电发射阈值。二次光电发射的这些特征为与光电阴极有关的实验和理论方法的早期发展提供了依据。这种方法是基于动能和/或角自由度积分得到的物理参数，并在评估和理解大多数现有的光电阴极性能方面得到了满意的结果。这使得人们乐观地认为，目前的研究范式足以满足各种应用所需的持续材料发现和性能改进。

该研究提出了一项角分辨光电子能谱(ARPES)研究，重点研究了SrTiO3重构表面发射的近阈值次级光电子。在研究单晶样品时，ARPES的动能加速预览能量和角度分辨能力在揭示其他光电正极材料中从未观察到的二次光电发射的独特特性方面起着至关重要的作用。该发现指出了这种新型光电阴极量子材料的卓越性能，并提出了超越已经确立的光电发射理论框架的新物理。

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41586-023-05900-4

转自：“iNature”微信公众号

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