电子科技大学/成都大学合作发表最新Nature

迄今为止，新发现的镍酸盐超导体仅存在于与金属氢化物进行拓扑取向反应合成的外延薄膜中。该方法通过顶部氧的脱插，将钙钛矿的镍酸盐转变为无限层结构。这种化学反应可能会引入氢(H)，影响最终材料的物理性能。不幸的是，H对大多数表征技术不敏感，并且由于其重量轻而难以检测。

2023年3月1日，电子科技大学乔梁、英国国家钻石光源周克瑾、北京师范大学黄兵及成都大学王清远共同通讯在Nature 在线发表题为“Critical role of hydrogen for superconductivity in nickelates”的研究论文，该研究在最佳Sr掺杂的Nd0.8Sr0.2NiO2H外延薄膜中，二次离子质谱显示了大量的H以Nd0.8Sr0.2NiO2Hx (x≅0.2-0.5)的形式存在。在0.22≤x≤0.28的很窄的H掺杂窗口内，电阻率为零，清楚地表明H在超导中的关键作用。

共振非弹性X射线散射证明了源于根尖氧脱嵌的流动间隙s (IIS)轨道的存在。密度泛函理论计算表明，电负性H–占据了尖端氧位，湮灭了IIS轨道，减少了IIS-Ni 3d 轨道杂化。这使得掺杂H的Nd0.8Sr0.2NiO2Hx的电子结构更加二维化，这可能与观测到的超导性有关。总之，该研究强调了H是外延无限层镍合金超导性的重要组成部分。

2019年，Danfeng Li等报道了无限层Nd0.8Sr0.2NiO2薄膜的非常规超导性，其最大超导温度(Tc)约为15 K。虽然已经取得了实质性的进展，如发现了空穴掺杂超导相图、反铁磁相关性、Nd6Ni5O12中的超导性、电荷密度波(CDW)，但该领域仍处于起步阶段。其中一个关键的挑战在于材料的合成，因为到目前为止超导只发生在外延薄膜中，世界上只有少数几个小组可以复制超导镍酸盐。镍酸盐在结构、电子和磁相关性方面与铜酸盐表现出很强的相似性，这就提出了一个问题，即类似的配对机制是否适用于这里，以及镍酸盐超导体的Tc可以达到多高。

为了实现镍酸盐中Ni1+的超低价，需要很强的拓扑取向还原，例如通过金属氢化物CaH2剂，但这可能会引入无意的H掺杂。识别和克服材料中的H问题是科学研究和工业应用的关键步骤。虽然有人考虑了H在镍超导体中的作用，但(1)不清楚H是否真的存在于无限层镍薄膜中?(2)如果有，H在超导中起什么作用?

生长镍和无限层镍的氢检测（图源自Nature ）

该研究在最佳Sr掺杂的Nd0.8Sr0.2NiO2H外延薄膜中，二次离子质谱显示了大量的H以Nd0.8Sr0.2NiO2Hx (x≅0.2-0.5)的形式存在。在0.22≤x≤0.28的很窄的H掺杂窗口内，电阻率为零，清楚地表明H在超导中的关键作用。

共振非弹性X射线散射证明了源于根尖氧脱嵌的流动间隙s (IIS)轨道的存在。密度泛函理论计算表明，电负性H–占据了尖端氧位，湮灭了IIS轨道，减少了IIS-Ni 3d 轨道杂化。这使得掺杂H的Nd0.8Sr0.2NiO2Hx的电子结构更加二维化，这可能与观测到的超导性有关。总之，该研究强调了H是外延无限层镍合金超导性的重要组成部分。

参考消息：

https://www.nature.com/articles/s41586-022-05657-2

转自：“iNature”微信公众号

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