等级孔分子筛催化材料的设计：基于广义默里定律的新尝试 | NSR

以下文章来源于中国科学杂志社 ，作者《国家科学评论》

等级孔分子筛结合了微孔分子筛的固有特效择型催化性能与介孔和/或大孔体系优异的物质传输性能，是工业上理想的催化剂和吸附剂。然而，等级孔分子筛材料缺乏设计理论的支撑，无法实现高效等级扩散多孔结构的精准构筑与调控。

针对这一问题，武汉理工大学生命复合材料研究团队从ZSM-5分子筛出发，基于广义默里定律定量设计理论指导，精准合成了高效微孔-介孔-大孔全结晶等级孔ZSM-5分子筛催化材料。相关研究发表于《国家科学评论》（National Science Review, NSR），武汉理工大学孙明慧博士为第一作者，武汉理工大学陈丽华教授、比利时那慕尔大学及武汉理工大学苏宝连院士为通讯作者。

研究团队以广义默里定律为依据，设计建立了适用于ZSM-5分子筛的微孔-介孔-大孔三级孔结构理论模型，并获得了三级孔孔径尺寸大小定量关系的数学表达。

符合广义默里定律的孔道尺寸定量关系: (a)微孔-介孔孔孔径大小关系, (b)介孔-大孔孔孔径大小关系和(c)微孔-介孔-大孔等级孔ZSM-5分子筛结构模型。

根据以上定量关系，研究者利用等级孔三维有序大孔-介孔模板的笼型孔道限域作用，实现了尺寸高度均一的纳米晶体小球和高度有序等级孔结构的自组装构筑，开发了等级孔三维有序大孔、有序介孔、有序微孔的分子筛催化材料。

(a) 微孔-介孔-大孔全结晶等级孔ZSM-5分子筛催化材料(OMMM-ZSM-5)的合成示意图; (b)–(d) OMMM–ZSM-5(400)的扫描电镜表征; (e) OMMM–ZSM-5(400)的透射电镜表征及对应的电子衍射(内置)；(f) (e)中绿框内区域的透射电镜表征; (g) (f)中绿框内区域的高分辨透射电镜表征; (h) OMMM–ZSM-5(400)的小角度XRD衍射谱; (i) OMMM–ZSM-5(400)的XRD衍射谱和(j) OMMM–ZSM-5(400)的氮气吸附-脱附曲线，微孔孔径分布及介孔孔径分布(内置)。

上述符合广义默里定律孔道尺寸定量关系的结构具有优异的扩散和催化性能。与工业微米分子筛相比，针对大分子1,3,5-三甲基苯的扩散速率提高了8倍，大分子1,3,5-三异丙苯的催化裂化活性TON性能提高了10倍。

该研究结果表明，依据默里定律来设计合成的新型等级孔材料具有先进的功能和最优化的性能。这为研发其他新型等级孔材料，建立高性能等级微纳结构孔材料理论及实现工业化过程的高效率开辟了新思路。

转自：“知社学术圈”微信公众号

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