光-热-电多场耦合调控半导体薄膜中的载流子输运特性

以下文章来源于邃瞳科学云 ，作者张泽民团队

第一作者：Bing Tan, Mengdi Sun

通讯作者：张泽民研究员

通讯单位：兰州大学

DOI: https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2022.108138

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近日，兰州大学-张泽民研究员联合席聘贤教授和西北工业大学-冯晴亮教授在Nano Energy 上发表了题为“Boosting photocarrier collection in semiconductors by synergizing photothermoelectric and photoelectric”的研究论文。该论文针对氧化物光电子器件中载流子生成和收集的问题，构建了载流子空间分布的物理模型并对其光电性能进行预测，提出光-热-电多场耦合机制，利用光热生成的温差电势调控载流子输运特性。研究表明：多场耦合产生的温差电势显著调节了光电薄膜中的载流子分布，延长载流子寿命，提升光电和H2O2生成性能。该工作提供了一种通过多场耦合在无偏压辅助下调节半导体薄膜中载流子动力学的方法，可广泛应用于其他光电系统。

  背景介绍  

光电子器件是目前信息化时代不可或缺的元件基础，其性能依赖于半导体光电极中光生载流子的高效生成和收集。然而，对于大多数金属氧化物半导体，由于受到极化子传输导致的低电荷迁移率的限制，光生载流子收集率低下。因此，从本质上研究载流子的空间分布，确定影响性能的关键因素，进而根据多场耦合原理，构建不受偏压限制的载流子输运体系是优化光电极性能的关键，是目前急需解决的关键科学问题。

  图文解析  

载流子空间分布的数学模型表明：半导体薄膜正面光照时，光生载流子主要分布在位于表面50-100 nm的区域内；而背面光照下则分布在整个区域，表面浓度相对较低，意味着正面光电流随薄膜厚度上升先增强后饱和，而背面光电流随厚度上升持续下降。试验结果验证了理论预测的可靠性，表明较短的载流子扩散距离（34 nm）是限制性能的根本原因。

图1. 薄膜半导体中光生载流子的空间分布模型及其实验验证

通过将热电-光电功能层有机结合，构建具有多场耦合效应的复合功能薄膜：TOF-SIMS以及SEM截面表明层状复合薄膜的构建，XRD和 Raman以及XPS分析表明功能薄膜的耦合对自身给物性无显著影响。

图2. 复合多功能薄膜的制备流程示意图、结构及物性表征

吸收光谱显示热电-光电复合薄膜能够充分吸收可见光和近红外光子，从而在产生光电子的同时生成声子，在样品上下面产生温度梯度，进而驱动热电功能层产生温差电势，调控光电薄膜性能。

图3. 梯度同质结薄膜的费米能级分析

载流子动力学分析，包括温差驱动的载流子收集效率分析、瞬态吸收光谱分析表明温差电势能够打破外加辅助电压的限制，加速载流子分离，抑制复合、延长载流子寿命，最终提升光电极性能。

图4. 光电极中载流子的动力学分析表明温差电势作为附加的载流子驱动力能显著提升光电极的载流子收集效率并延长载流子寿命

  总结与展望  

本文针对氧化物半导体薄膜器件中载流子生成和收集效率低下的问题，通过实验与理论模型相结合的研究方法，提出采用多场耦合原理构建温差驱动的载流子输运调控机制，从而实现载流子的高效收集，提升器件光电及其ORR产H2O2性能。本文研究成果为高性能光电极的设计和优化提供了新的解决方案，具有很强的实际和理论价值。

  课题组介绍  

张泽民，兰州大学物理学院青年研究员，兰州大学-劳伦斯伯克利国家实验室人工光合成联合研究中心（JCAP）联合培养博士。研究方向为太阳能光电能源转化、二维光电探测器。以第一/通讯作者在Adv. Funt. Mater., ACS Energy Letters, Nano Energy, Materials Horizons, Appl Catal. B-Environ. 等SCI期刊上发表论文50余篇。主持国家自然科学基金、甘肃省自然科学基金、科技部重点研发计划子课题、中科院技术开发等项目。课题组擅长纳米级空间分辨的光电压、电流成像，稳态、瞬态光电压谱（SPV），瞬态光电流（TPC），瞬态吸收光谱（透射、反射模式）（TA），载流子空间收集率（SCE）的计算光学模型等。

课题组主页

https://physz.lzu.edu.cn/system/phyqt/content.jsp?id=333

转自：“i学术i科研”微信公众号

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