英文原题：pH-Universal Decoupled Water Electrolysis Enabled by Electrocatalytic Hydrogen Gas Capacitive Chemistry
通讯作者：陈维，中国科学技术大学
作者：Zhengxin Zhu, Taoli Jiang, Jifei Sun, Zaichun Liu, Zehui Xie, Shuang Liu, Yahan Meng, Qia Peng, Weiping Wang, Kai Zhang, Hongxu Liu, Yuan Yuan, Ke Li, and Wei Chen*
研究背景
目前，全球能源供应仍是以石油、煤、天然气等化石燃料为主要消耗资源，无法持续满足低碳社会的发展需求。氢气（H₂）作为一种能源载体，与化石燃料相比，在能量密度和绿色环保方面具有巨大优势。由可再生能源直接驱动水电解是一种理想的生产氢气的绿色方法。通常，传统水电解（CWE）中析氢反应（HER）和析氧反应（OER）是同时发生且紧密耦合。如此紧密的H₂和O₂耦合，不仅加剧气体分离难度，还可能发生H₂与O₂的混合危险。为了解决上述问题，在水电解过程中引入辅助电极用来解耦水电解中HER和OER，成为了研究人员的关注焦点。但是，早期文献报道对解耦水电解的结构设计主要集中在多电极（≥3个电极）或多电解槽（≥2个电解槽）。这些解耦水电解系统的设计都存在操作复杂的局限性，且在H₂的实际生产过程中带来了巨大的限制。
近日，中国科学技术大学化学与材料科学学院陈维教授课题组在国际期刊JACS Au 发表了题为“pH-Universal Decoupled Water Electrolysis Enabled by Electrocatalytic Hydrogen Gas Capacitive Chemistry”的研究论文。论文提出了一种通过电催化型氢气电容解耦全pH水电解（all-pH-CDWE）的概念，以实现有效的H₂与O₂分离。所设计的all-pH-CDWE结构组成仅包含一个电解槽与两个电极，即碳电容型电极和电催化型气体（H₂和O₂）电极，这与以往文献报道的多电极(≥3个电极)或多电解槽(≥2个电解槽)解耦水电解技术有着本质的区别。此外，在电催化型气体电极上交替生成的H₂和O₂可以在接近100%的高电解液利用率下连续循环800个周期以上。该水电解技术有望以一种简便且经济的途径大规模生产H₂。合肥微尺度物质科学国家研究中心的博士后朱正新为该论文的共同第一作者，中国科学技术大学化学与材料科学学院、合肥微尺度物质科学国家研究中心的陈维教授为该论文的通讯作者。
图1. 各种解耦水电解系统的结构及工作机理。
(a) 具有频繁开关的两步、三电极水电解系统；(b) 双电解槽、四电极水电解系统；(c) 本文提出的全pH、两电极水电解系统。电解液可以为酸性、中性或碱性溶液。
图2. Acidic-CDWE在Swagelok装置中的电化学性能。
(a) 工作容量为3600 mC cm⁻²时，acidic-CDWE和acidic-CWE在不同电流密度下的电压曲线；(b) HER/OER平均电压和能量效率与电流密度之间的关系；(c) 在电流密度为10 mA cm⁻²及工作时间为360 s时，acidic-CDWE和acidic-CWE的循环电压曲线；(d) 不同循环圈数下的电压曲线；(e) HER/OER平均电压和能量效率与循环圈数之间的关系；(f) 反复消耗并添加100 μL电解液的循环性能。
图3. Neutral-CDWE和alkaline-CDWE在Swagelok装置中的电化学性能。
(a) 在2160 mC cm⁻²容量下，neutral-CDWE和neutral-CWE在不同电流密度下的电压曲线；(b) HER/OER平均电压和能量效率与电流密度之间的关系；(c) HER/OER平均电压和能量效率与循环圈数之间的关系；(d) 在2160 mC cm⁻²容量下，alkaline-CDWE和alkaline-CWE在不同电流密度下的电压曲线；(e) HER/OER平均电压和能量效率与电流密度之间的关系；(c) HER/OER平均电压和能量效率与循环圈数之间的关系；(f) HER/OER平均电压和能量效率与循环圈数之间的关系。
图4. 放大的alkaline-CDWE的电化学性能及其实际应用展示。
(a) NiMoCo电极（5 × 10 cm²）和碳电极（5 × 10 cm²）的实物图和SEM图；(b) 放大的alkaline-CDWE 实物图（10 × 10 × 4.8 cm³）；(c) 电流为1 A及工作时间为720 s的循环电压曲线，插图为1 A电流下H₂产生的照片；(d) 自然光下光伏电解水的alkaline-CDWE实物图。
图5. 在CDWE系统中产生的H₂与O₂纯度分析。
(a) Acidic-CDWE的气相色谱HER测试；(b) Acidic-CDWE的气相色谱OER测试；(c) Acidic-CDWE的原位电化学质谱测试；(d) Acidic-CWE原位电化学质谱测试；(e) Acidic-CDWE原位电化学质谱测试中对应的电压曲线；(f) Acidic-CWE原位电化学质谱测试中对应的电压曲线。
研究结论
总之，本文作者成功地设计并证明了一种新型的all-pH-CDWE两电极、单电解槽解耦水电解结构系统。该水电解结构系统主要包括低成本的电容型电极和用于解耦水电解的电催化型气体电极。通过实验分析，H₂和O₂的间隔产生可连续循环800个周期以上，并保证电解液的利用率接近100%，具有高的稳定性。与CWE的水电解电压相比，在电流密度为5 mA cm⁻²时，acidic-pH-CDWE的能量效率为94%，alkaline-pH-CDWE的能量效率为97%。此外，气相色谱与原位电化学质谱测试进一步证实了产生的H₂具有高的纯度。该all-pH-CDWE的结构设计能够规模化并很好地应用于实际的水电解，有利于应用可再生能源大规模的生产H₂。
作者介绍
陈维，中国科学技术大学应用化学系特任教授、博士生导师，合肥微尺度物质科学国家研究中心教授。
2008年于北京科技大学获材料物理学士学位；2013年于阿卜杜拉国王科技大学获材料科学与工程博士学位；2014-2018年于斯坦福大学从事博士后研究工作；2018-2019年在EEnotech公司担任科学家；2019年7月入职中国科学技术大学，专注于大规模储能电池、电催化等研究。独立建组以来，作为(共同)通讯作者在 Chemical Reviews, Nature Communications, JACS, Angewandte Chemie, Advanced Materials, Advanced Energy Materials, Advanced Functional Materials, Nano Letters, ACS Catalysis, eScience, Energy Storage Materials 等国际期刊发表学术论文40余篇，论文总被引9000余次，H因子45。研究成果获得美国专利5项，中国发明专利20余项。担任eScience, Nano Research Energy, Energy Materials Advances, Battery Energy, Carbon Energy, Chinese Chemical Letters, Transactions of Tianjin University 杂志青年编委，Interdisciplinary Materials 杂志学术编委，Catalysts 杂志编委。
陈维课题组网页：http://staff.ustc.edu.cn/~weichen1
朱正新，中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心博士后。
2017年于中国地质大学（武汉）获得工学学士学位，2022年于中国科学技术大学获得理学博士学位。朱正新博士专注于水系可充电氢气电池的开发，以第一作者身份在Chem. Rev.、Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、JACS Au、Nano Lett.、Adv. Funct. Mater.、Energy Storage Mater.、ACS Appl. Mater. Interfaces 等国际期刊发表论文10余篇，论文总被引300余次。
转自：“ACS美国化学会”微信公众号
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