登上JACS封面！中科院大化所孙剑课题组解析碳化钼碳化过程的“真相”

近日，中科院大连化学物理研究所孙剑、俞佳枫团队与刘岳峰团队合作，通过设计一种痕量铑负载的氧化钼，经一步碳化处理后合成高纯度的α相碳化钼催化剂，并且在低温水汽变换反应中展现出良好的催化活性。该团队通过原位XRD，原位XAS及原位TEM等表征，研究分析了在程序升温碳化条件下由氧化钼转化成α相碳化钼的过程，并阐述碳化过程中的关键影响因素。

相关成果以“In-situ Investigations on Structural Evolutions during the Facile Synthesis of Cubic a-MoC1-x Catalysts”为题，于2022年12月14日发表在《美国化学会志》（J. Am. Chem. Soc.）上，并被选为封面论文。该文章的第一作者是中科院大连化学物理研究所博士研究生孙兴涛。

封面图片：研究人员通过引入微量Rh（雪花），建立了一步合成α-MoC1-x的简便通用策略。黑色宝箱中的金色立方体为α-MoC1-x，左方为甲烷和氢气小分子，将MoOx碳化为α-MoC1-x后生成右方的水和一氧化碳。研究人员通过大量不同方面的原位表征解锁了“黑色宝箱”渗碳过程中的关键因素和结构演变，从而为碳化物相变调控提供了思路。

由中国科学报社科学可视化中心制作

研究发现，纯MoO3通过一步碳化处理后仅能得到β-Mo2C，而通过负载痕量Rh可以改变碳化钼的晶相结构，展现出极高的贵金属利用率。作者首次利用多维度表征手段（原位XRD、XAS、ETEM等）揭示了碳化钼催化材料的碳化过程和形成机理，从原子尺度观察到了晶相结构的动态演化过程，分析了在程序升温碳化条件下由三氧化钼转化成α相碳化钼的过程，并讨论了中间过渡态晶相及其演化情况，阐述了碳化过程中的关键影响因素。证实了碳化发生之前的中间过渡态立方相MoOx的形成至关重要，它是决定碳化遵循拓扑变换路径并最终实现一步碳化合成α相碳化钼的关键中间体，为α相碳化钼催化材料低成本且可控的制备提供了指导，对碳化钼催化材料的推广和发展具有重要意义。

值得一提的是，这张登上化学顶刊JACS封面的

由中国科学报社科学可视化中心制作完成。

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论文原文链接：

https://doi.org/10.1021/jacs.2c08979

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