从氮气和碳出发，合成嘧啶 | 席振峰、陈萍等NSR

不经过氨，从氮气出发直接、温和、高效地合成含氮化合物是科研工作者们长期以来不懈追求的目标，然而至今为止，相关报道屈指可数。近日，北京大学席振峰教授课题组与中科院大连化物所陈萍研究员课题组跨领域合作，直接从氮气出发合成了含氮有机化合物——碳二亚胺和嘧啶。相关研究成果发表在《国家科学评论》(National Science Review, NSR)。

(a) 当前的含氮有机化合物合成方式。(b) 直接从氮气出发合成含氮有机物。(c) 多相-均相融合策略构建含氮有机化合物。(d) 本文从氮气出发合成含氮有机化合物所采用的策略。

从氮气出发构筑C-N键，通常需要先还原氮气，再与亲电试剂反应。然而在大多数情况下，用于活化氮气的强还原剂与亲电试剂是不兼容的。在本文中，作者另辟蹊径，提出了一种合成含氮有机物的多相/均相交叉融合策略，即：

首先通过多相过程将氮气分子转变为活泼的含氮物种（N*）：以单质碳 (膨胀石墨) 为碳源，并引入氢化锂（LiH）来介导C-N键构筑，最终利用一锅法高效合成Li2CN2中间体；

然后通过均相反应，将活泼含氮物种用于构建复杂的含氮有机化合物：将Li2CN2转化为高附加值的有机合成子碳二亚胺，以及RNA/DNA 结构单元胸腺嘧啶和胞嘧啶。

更有意义的是，以15N2 为原料可合成相应的15N 标记的碳二亚胺和嘧啶。

合成15N标记的碳二亚胺、胞嘧啶和胸腺嘧啶

该项研究为合成含氮有机化合物提供了新思路。文章的共同第一作者是北京大学博士研究生石向辉、中科院大连化物所副研究员王倩茹/硕士研究生秦超。北京大学席振峰教授/魏俊年副研究员、中科院大连化物所陈萍研究员/郭建平研究员为共同通讯作者。该研究由国家自然科学基金委“空气主份转化化学”基础科学中心资助。

转自：“中国科学杂志社”微信公众号

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