中科院化学所郭玉国/辛森Angew：全非晶动态交联聚合物电解质助力锂硫电池0℃下运行！

固态锂硫电池作为一种安全、高能量的电化学存储技术，在为电气化交通提供动力方面展现出了广阔的前景。由于结晶聚合物电解质中的离子流动性有限，电池无法在0℃以下工作。在聚合物电解质中添加液态增塑剂可提高锂离子传导性，但会牺牲机械强度和与两个电极的界面稳定性。

近日，中科院化学所郭玉国研究员、辛森研究员研究发现，通过在锂离子导电线性聚合物基体中引入球形超支化固体聚合物增塑剂，可以建立一个完整的动态交联聚合物网络，在低至0℃下的宽温度范围内保持完全无定形。基于该交联聚合物网络，这项工作成功制备出固含量大于90%的准固态聚合物电解质，它在低温下表现出快速的Li+传导、高机械强度和稳定的界面化学性质。因此，采用这种新型电解质的固态锂硫电池在25℃、0℃和-10℃温度条件下均具有高可逆容量和长循环寿命，可在复杂环境条件下储存能量。

文章要点：

1. 这项工作提出了一种用于准固态锂硫电池（LSB）的准固态凝胶聚合物电解质（q-SGPE），该电解质具有完全无定形的一体化动态交联聚合物网络（IDCN）。

2. 具体而言，IDCN由线性聚-1，3-二氧戊环（PDOL）相互连接的非聚合球形星状聚合物（SSP）节点组成。SSP节点又由超支化核心（超支化聚-3-羟甲基-3'-甲基氧杂环丁烷，HPMO）和接枝在核心上的多个线性聚合物（PDOL）臂组成。SSP上的大量末端羟基通过范德华键的可逆形成和断裂与PDOL动态交联。

3. SSP既是一种固体增塑剂，可显著降低PDOL的结晶度（在-10℃的最低温度下几乎为零），又是一个传输节点，可使Li+从一个PDOL链快速交换到另一个 PDOL 链。因此，IDCN能够在91.5重量百分比的高固含量下提供足够的工作离子迁移率。

4. 此外，使用固体聚合物增塑剂后，IDCN还能提高机械强度并抑制多硫化物溶解度。在LSB中使用IDCN可以有效解决低温条件下的多硫化物聚集和枝晶形成问题，从而实现稳定的电极-电解质界面，大大提高电池在零下温度下的性能。

5. 这项工作为合理的电解质设计提供了新颖的见解，从而有助于实现高能量可充电池的实用化，并使其在复杂环境中的存储场景具有高适应性。

原文链接：

https://doi.org/10.1002/anie.202316087

转自：“高分子科学前沿”微信公众号

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