具有巨磁热效应的自旋超固体有望开辟极端冷却的新途径！
固体（具有刚性、空间有序结构的材料）是否也可以是零粘度流动的超流体？理论物理学家安东尼·莱格特 (Anthony Leggett) 在 1970年提出了这个问题。2004 年对氦 4 中这种“超固体”行为进行了初步观察，后来发现这是一个实验产物。但对这种奇异物质状态的追求已经成为一项多学科的努力。
三角晶格反铁磁体的自旋构型受到高度限制，这使得它们成为各种奇异量子自旋态的有希望的宿主。超固体的量子磁类似物——自旋超固体——长期以来一直被预测存在于某些三角形晶格中。但问题仍然是，是否有任何化合物能够真正适应自旋超固态，是否有任何未知效应与该状态相关，以及是否可以通过实验观察到。
鉴于此，中国科学院大学苏刚教授、中科院物理所孙培杰研究员、李伟研究员与北航金文涛副教授在最近合成的三角晶格反铁磁体 Na2BaCo(PO4)2 中找到了超固体（自旋超固体）的量子磁性类似物的证据。在退磁冷却过程中观察到与自旋超固体相关的巨磁热效应，表现为两个突出的谷状状态，最低温度达到100 mK以下。不仅存在通过实验确定的一系列临界场，而且退磁冷却曲线也显示出与易轴海森堡模型的理论模拟非常一致。中子衍射还通过揭示三亚晶格自旋固序和表明自旋超流性的层间不可通约性的共存，成功地定位了所提出的自旋超固相。因此，该结果揭示了受挫量子磁体中自旋超固相的强大熵效应，并为亚开尔文制冷应用开辟了一条可行且有前景的途径，特别是在人们持续关注氦短缺的背景下。相关研究成果以题为“Giant magnetocaloric effect in spin supersolid candidate Na2BaCo(PO4)2”发表在最新一期《Nature》上。
【发现】
化合物 Na2BaCo(PO4)2 (NBCP) 于 2019 年首次合成，可以通过具有“易轴”的三角晶格反铁磁模型来理想地描述，沿着该轴，自旋磁矩倾向于以反平行排列。
作者使用外加磁场测量了高质量 NBCP 单晶的磁热效应 (MCE)，这是一种磁场变化导致温度变化的现象，如绝热退磁过程。为此，他们使用了一种专门制造的设备，可以增强对仪器中不可避免的微弱热量泄漏的控制。这些测量使研究人员能够绘制出材料的熵图，灵敏地检测其量子自旋态和跃迁。
图 1. 自旋超固体冷却、自旋玻色子映射和 U(1) 相波动的图示
令人惊喜地是，作者在该化合物中发现了一个巨大的亚开尔文 MCE，在自旋-超固体转变附近冷却至 94 毫开尔文的最低温度。如此急剧的温度下降是由强烈的自旋涨落引起的，正如巨大的格鲁奈森比峰所反映的那样——格律奈森比峰是温度随磁场变化的变化率的度量。例如，它是商用冷却剂 Gd3Ga5O12 的四倍。这些固有的强烈自旋波动意味着 NBCP 在整个自旋超固相中保持冷却，与传统的自旋有序态形成鲜明对比。
图 2. NBCP的准绝热退磁冷却和低温热容
【场温相图】
尽管 NBCP 中的自旋超固相只能在非常低的温度下才能显现出来，但其观测除了退磁过程中自身的巨大 MCE（称为磁热自举）外，不依赖于额外的冷却资源。
进一步地，作者将这些实验测量结果与有效自旋模型预期的磁热特性的理论计算进行了比较，该模型是使用涉及热张量网络的最先进的计算方法创建的。
图 3. 低温 MCE、场致量子相变和场-温度相图
【中子衍射】
为了提供固体和超流体自旋有序共存的微观证据，研究进行了中子衍射测量，并将这些结果与使用密集密度矩阵重正化群技术进行的理论计算进行了比较。尽管在极低的温度下进行了巨大的实验挑战，他们还是获得了高精度的MCE和中子衍射测量结果，这些测量结果与模型计算结果非常吻合。这使他们得出结论：首次在现实世界的量子磁体中识别出自旋超固态。
图 4. 低温中子衍射
【总结】
NBCP的独特特性使其成为一种非常有前途的量子材料冷却剂，可用于制冷至1开尔文以下。与冷却至如此低温度的常见方法不同，绝热退磁不需要氦气（全球供应短缺的元素），因此它变得越来越重要，例如在太空中使用。它在量子计算和其他新兴领域具有广泛的潜在应用。
历史上，William Giauque和D. P. MacDougall是第一个实现磁冷却至亚开尔文温度的人，他们使用水合物盐（具有稀磁性离子的化合物）和极低的居里温度（材料失去其特性的温度）磁化）和弱自旋-自旋耦合。自旋超固体中巨大MCE的发现开辟了亚开尔文冷却的新途径。自旋超固体由于其较高的磁离子密度和化学稳定性而比顺磁性水合物具有显着的优势。他们可以制造紧凑而坚固的冷却剂，在较宽的温度范围内运行并具有高热效率。
本文的工作发现了NBCP中自旋超固态的有力证据。但需要使用自旋分辨中子衍射或其他光谱方法进行直接观察，以加强和提高对这些发现的理解。
【专家意见】
这份手稿描述了在超低温下对复杂化合物进行的高质量实验。该手稿试图将量子临界性和自旋超固体物理学与巨磁热效应（MCE）的观察结合起来。主要结果显示了接近量子临界点的MCE增强，并证明在超固相中可以维持大的冷却效应。这是一篇写得很好的手稿，涉及凝聚态物理学中有趣的热门问题。——审稿人
这项工作之所以引人注目，是因为它报告了受挫磁体单晶中超固态的特征，而之前的观察主要局限于冷却的原子气体。我还发现这些结果在编辑上非常有吸引力，因为磁热效应可能对亚开尔文制冷应用有用，它是由这一基本物理观察产生的，这两项进展都在一篇论文中报道。— Tobias Rödel，《自然》高级编辑
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