文章信息
题目：Self-adhesive, self-healing, biocompatible and conductive polyacrylamide nanocomposite hydrogels for reliable strain and pressure sensors
用于可靠的应变和压力传感器的自粘、自修复、生物相容性和导电聚丙烯酰胺纳米复合水凝胶
期刊：Nano Energy
IF：17.6
DOI：10.1016/j.nanoen.2023.108324
日期：2 March 2023
作者信息
作者：Yongji Li , Dan Yang , Zhiyi Wu , Fu-Lin Gao , Xuan-Zhi Gao , Hao-Yu Zhao , Xiaofeng Li , Zhong-Zhen Yu*
Zhong-Zhen Yu: State Key Laboratory of Organic-Inorganic Composites, College of Materials Science and Engineering, Beijing University of Chemical Technology, Beijing 100029, China
Beijing Key Laboratory of Advanced Functional Polymer Composites, Beijing University of Chemical Technology, Beijing 100029, China
主要内容
为实现可穿戴柔性传感器在恶劣环境中长期稳定地应用于运动检测、健康分析和智慧药物治疗等领域，在聚多巴胺修饰的碳纳米管(PDA@CNTs)存在下，通过丙烯酰胺原位聚合制备自修复、自粘、导电和生物相容性的聚丙烯酰胺(PAM)纳米复合水凝胶作为柔性应变或压力传感器，用于有效检测人体运动。识别材料及其形状，传递健康信息。制备的PDA@CNT/PAM纳米复合水凝胶自愈率高达97.3%，具有良好的生物相容性，并通过氢键和π-π堆叠相互作用与底物具有较强的粘附性。基于压阻效应，纳米复合水凝胶应变传感器在应变为400%时具有3.93的高传感系数，在检测人体运动时响应速度快，快速响应时间为76 ms。由于接触通电和静电感应，纳米复合水凝胶压力传感器可以在没有额外电源的情况下线性响应压力并产生电压信号。此外，由硅橡胶涂层PDA@CNT/PAM水凝胶制成的自供电智能环可以通过莫尔斯电码高效、简洁地传输信息。
结果与讨论
PART/1
PDA@CNT/PAM纳米复合水凝胶的合成过程，在氧化和碱性条件下，多巴胺可以在碳纳米管表面自发聚合形成PDA接枝的碳纳米管。在PDA@CNTs存在下，在APS引发剂和BIS交联剂的帮助下，丙烯酰胺原位聚合合成PDA@CNT/PAM纳米复合水凝胶，在此过程中PDA和PAM之间通过希夫碱反应形成共价键。纳米复合水凝胶适用于构建用于运动检测和情绪表达的应变和压力传感器。
PART/2
PDA@CNT/PAM气凝胶的SEM图像显示了CNTs形成的导电路径。水凝胶能举起200g的重物而不断裂。PDA@CNT/PAM水凝胶对聚偏氟乙烯(PVDF)、铝板、纸、丙烯酸板和玻璃的剪切强度分别为0.8、25.6、70.3、5.6和4.3kPa。纳米复合水凝胶还表现出令人满意的自愈特性。在室温下自愈6小时后，两个独立的水凝胶可以被整合和拉伸。水凝胶的愈合效率可以达到97.3%。CNTs的加入使水凝胶具有导电性，其电导率为2.0mS/m，因此，水凝胶可以用作点亮LED灯泡的导线。生物相容性是可穿戴传感器的基本性能，在CCK-8(细胞计数试剂盒-8)培养3d的过程中，PDA@CNT/PAM水凝胶上的L929(L细胞系929克隆)细胞数量逐渐增加。表明PDA@CNT/PAM水凝胶在用于可穿戴传感器时无毒且具有生物相容性。
PART/3
PDA@CNT/PAM水凝胶作为应变传感器在0-400%不同应变(ε)下的实时电阻变化(ΔR/R0)。ΔR/R0随应变的增大而增大。当PDA@CNT/PAM应变传感器被拉伸时，CNTs形成的导电路径被削弱，导致电阻增加。规范因子GF由相对电阻变化-应变(ΔR/R0-ε)曲线的斜率定义，GF值分别达到1.99 (0<ε<200%)和3.93 (200%<ε<400%)，表明PDA@CNT/PAM应变传感器具有较高的灵敏度。PDA@CNT/PAM应变传感器对应变频率的变化也表现出快速的响应能力。该传感器的响应时间为95ms，恢复时间为76ms，适用于手指、手腕、手臂关节等不同身体位置的实时监测。PDA@CNT/PAM应变传感器对手指和腕关节从伸至完全屈曲的连续动作变化响应稳定、灵敏。自愈合PDA@CNT/PAM应变传感器在记录手臂关节运动时保持准确，并且具有与原始传感器相似的ΔR/R0值。
PART/4
PDA@CNT/PAM基摩擦电纳米发电机的结构和工作机理。PDA@CNT/PAM基摩擦电纳米发电机的输出电压与压力关系图。输出电压随压力线性增加。在1kPa的压力下，在1-5Hz范围内的工作频率下，PDA@CNT/ PAM基摩擦纳米发电机的输出电压相同。原始和自愈PDA@CNT/PAM摩擦纳米发电机在0.15kPa压力下的输出电压。显然，在0.15kPa的压力下，自愈摩擦纳米发电机的输出电压达到初始状态，自愈效率为97.6%，表明其具有良好的自愈效率。与先前报道的材料和器件的比较。
PART/5
将PDA@CNT/PAM基摩擦电纳米发电机粘附在手套表面，构建能够感知物体的智能手套。智能手套抓取聚四氟乙烯瓶、硅胶球和丁腈手套时的输出电压分布。由于物体的电子亲合力不同，用智能手套抓PTFE瓶、硅胶球和丁腈手套时产生的输出电压不同。可以利用模拟天平得到的输出电压来确定物体的质量。
PART/6
当智能手指环与聚四氟乙烯或木头接触时，会产生相应的高或低输出电压。莫尔斯电码通过人机交互系统应用于患者的情绪表达，在测量过程中，低输出电压(0.4V用“点”表示，而高输出电压(Voc>3v)用“线”表示。佩戴智能戒指的患者可以通过有节奏地敲击手指，通过“COLD”、“HELP”、“LONELY”等词语表达自己的感受，并将记录的信息通过蓝牙或WIFI通信传输给医生进行诊断。
总结
在PDA@CNTs存在的情况下，丙烯酰胺原位聚合制备了导电、自粘、自修复和生物相容性的PDA@CNT/PAM纳米复合水凝胶，作为应变和压力传感器，用于检测人体运动，识别材料及其相应的形状，并传递健康信息。
PDA丰富的儿茶酚基团之间的氢键和π-π相互作用赋予PDA@CNT/PAM水凝胶优异的自愈和自粘性能，确保了水凝胶在恶劣环境下作为应力和应变传感器的长期应用。PDA@CNT/PAM水凝胶在室温下无任何刺激作用6h后，愈合效率达到97.3%。基于PDA@CNT/ PAM的应变传感器具有出色的GF为3.93，快速响应和恢复，可以精确监测人体手指，手腕和肘关节的弯曲运动。
此外，构建了基于PDA@CNT/PAM的摩擦电纳米发电机，其压力和电压之间具有良好的线性关系，并将其应用于智能手套和模拟天平中，用于识别和称重物体。以PDA@CNT/PAM摩擦电纳米发电机为基础的压力传感器为基础，制作智能手指环，供患者快速准确地表达情绪，为医生提供健康信息进行诊断。PDA@CNT/PAM水凝胶应变和压力传感器在可穿戴和柔性电子产品、智能机器人、个性化医疗通信、智慧药物和人机交互方面显示出巨大的应用潜力。
转自：“科研一席话”微信公众号
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