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文献信息
题目：A Bioinspired Polymer-Based Composite Displaying Both Strong Adhesion and Anisotropic Thermal Conductivity
一种具有强粘附性和各向异性导热性的生物启发聚合物基复合材料
期刊：Advanced Functional Materials
IF：19
DOI：10.1002/adfm.202211985
日期：13 February 2023
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作者信息
作者：Heng Zhang, Qingxia He, Huitao Yu, Mengmeng Qin, Yiyu Feng, Wei Feng*
Wei Feng: Key Laboratory of Advanced Ceramics and Machining Technology, Ministry of Education, Tianjin University, Tianjin, 300350 P. R. China
School of Materials Science and Engineering and Tianjin Key Laboratory of Composite and Functional Materials, Tianjin University, Tianjin, 300350 P. R. China
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主要内容
高功率电子架构或器件的集成和功能需要高强度和良好的热流接口。然而，由于交联柔性链和高质量晶体结构之间的权衡，同时改善聚合物的界面键和声子传输是具有挑战性的。在这里，设计和合成了一种共聚物，聚甲基丙烯酸多巴胺-羟乙基甲基丙烯酸酯[P(DMA-HEMA)]，灵感来自蜗牛和贻贝的粘附。由于氢键和机械联锁的协同作用，共聚物的表面附着力高达6.38 MPa当共聚物被引入垂直排列的碳纳米管(VACNTs)中时，P(DMA-HEMA)中的儿茶酚基在界面处通过π-π相互作用与纳米管形成了强键。结果表明，P(DMA-HEMA)/VACNTs复合材料具有高的平面导热系数(21.46 W m−1 K−1)，面内导热系数是原始VACNTs的3.5倍，并且具有极低的接触热阻(20.27 K mm2 W−1)。此外，复合材料在两块不同金属之间形成无焊接的高强度连接，以架起定向热通道。即使在零压力条件下，它也表现出优异的界面传热能力和高可靠性。
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结果与讨论
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显示了多巴胺甲基丙烯酰胺(DMA)和甲基丙烯酸羟乙酯(HEMA)共聚得到的P(DMA-HEMA)的化学结构。DMA的儿茶酚基团通过各种相互作用，如氢键、配位键、阳离子-π键和π-π相互作用，实现与传统底物的粘附。从VACNTs的横截面形貌可以看出，材料的高度为≈1µm, CNTs的高度有序排列有利于声子在轴向的输运。P(DMA-HEMA)/ vacnt具有高强度粘附，粘结强度取决于内聚和粘附之间的平衡。可以通过调整DMA与HEMA的比例来优化键合性能，实验测量结果显示，在DMA:HEMA = 1:5时，黏附强度最大(6.38 MPa)。P(DMA-HEMA)和P(DMA-HEMA)/ vacnt在室温下的粘附强度，当将固态P(DMA-HEMA)/VACNTs夹在两块铜板之间时，其拉剪强度高达4.55 MPa。P(DMA-HEMA5)/ vacnt在不同温度下的粘附情况。
02
所有P(DMA-HEMA)/ vacnt(高达21.46 W m−1 K−1)的通平面导热系数(κ⊥)值略高于原始vacnt。结果显示附着力与热接触阻力呈负相关。总的来说，P(DMA-HEMA)/VACNTs相对于现有的粘合导热材料具有更高的导热性和相当的粘合强度，有效的界面热传导意味着该复合材料可用于高性能界面热传导。DMA中的邻苯二酚基团与相邻CNTs中的碳原子环之间的π-π相互作用。描述了相邻儿茶酚之间通过氢键的非共价交联，P(DMA-HEMA)和碳纳米管之间的强结合促进了声子沿着碳纳米管阵列之间的交联网络转移。
03
热管理测试使用激光红外热导率评估装置。a)激光-红外热成像实验示意图。b)不同时间原始VACNTs、PHEMA/VACNTs和P(DMA-HEMA)/VACNTs的红外相机图像。c)表面最高温度随加热时间的演变。d) 15s时沿中央水平线((b)中的白色虚线)的温度分布。我们设计了另一个装置来进一步评估P(DMA-HEMA)/VACNTs复合材料的面内传热能力。b显示了三个样品在不同时间的温度分布，c显示了最高表面温度随时间的变化。d显示了加热15s后沿样品中心线的表面温度分布。
04
该复合材料与多种导热材料(即碳、碳纤维复合材料、铝和铜)结合，进行异质集成。因为儿茶酚具有与金属配合的能力，P(DMA-HEMA)集成的多种材料与商业EP粘合剂集成的材料比具有更高的抗弯强度，特别是在金属粘合方面。与P(DMA-HEMA)/ vacnt结合的试件比与EP/VANCTs结合的试件具有更高的抗弯强度。由于P(DMA-HEMA)/VACNTs具有高而坚固的粘附性，与该复合材料结合的铝棒可以轻松举起9.29 kg的重量而不会分离。为了评估P(DMA-HEMA)/VACNTs对热传导通路无焊集成的有效性，我们比较了完整(左)、环氧树脂集成(中)和P(DMA-HEMA)/VACNTs集成(右)铝棒的表面温度演变，并将其底部放置在80°C的热台上。相应的温度演变表明，由于P(DMAHEMA)/VACNTs复合材料的高κ⊥值和铝/粘合剂/铝界面的低热接触电阻，P(DMAHEMA)/VACNTs集成的样品具有优异的导热性。使用计算流体动力学软件(COMSOL Multiphysics)对类似系统进行热分析。计算的温度分布证实了P(DMA-HEMA)/VACNTs作为无焊导热胶具有优异的传热性能。
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将P(DMA-HEMA)/VACNTs复合材料(厚度:1mm，尺寸:1 × 1cm)置于硅胶加热垫和散热器之间，并对顶部的硅胶加热垫施加可变压力。有粘合剂的样品与无粘合剂的样品相比，具有更好的一致性，与接触面形成更稳定的粘接。b显示了不同压力下散热器处随时间变化的样品温度。P(DMA-HEMA)/VACNTs粘附样品的温度比未粘附样品低18℃，与0.4 MPa压力下样品的温度相当。根据稳态加热器温度计算三种情况下的Rc值。根据低Rc，模拟温度曲线显示，由于P(DMA-HEMA)/VACNTs的高粘附性，低热接触电阻导致零压下TIM具有出色的传热能力，与高压下的非粘附情况相当。在可变温度条件下，热电偶记录的温度在循环过程中也保持大致恒定。
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总结
我们报道了一种仿生和高粘性的P(DMA-HEMA)/VACNTs作为导热复合材料的潜在用途。该复合材料具有良好的各向异性导热系数(21.46 W m−1 K−1)。通过与表面形成氢键、金属配位和机械联锁，P(DMA-HEMA)/ VACNTs复合材料具有高粘附能力(拉剪强度高达4.55 MPa)，从而具有较低的热接触电阻。由于与碳纳米管相互作用(如π-π相互作用)和儿茶酚基团之间的氢键，复合材料的κ//值是原始vacnt的335%。P(DMA-HEMA)/ vacnt优越的导热性和粘附能力意味着它可以通过将传热能力恢复到完整水平来应用于损伤热通道的异质集成。此外，该复合材料在无应力条件下作为热界面材料表现出优异的热稳定性和可靠性。因此，作为高强度、长期使用的散热元件具有很大的潜力。这些发现将为未来研究制造具有多级热阻优化设计的高性能导热材料提供重要的见解。
值得注意的是，该水凝胶具有离子/电子双传导的优势，具有应变/压力传感器的高灵敏度(GF = 6.43)，耐用性(300次循环)，可以精确监测和区分人体运动，包括大的(关节弯曲运动)和细微的人体运动(说话、吞咽、写作和脉搏跳动)。此外，将水凝胶与原电池结构相结合，获得了一种无需外部电源即可使用的自供电传感器，推动了便携式可穿戴应变传感器的发展。总之，所有这些不同的应用可以为开发可穿戴电子设备开辟一条新的途径。
转自：“科研一席话”微信公众号
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