Nat Energy：黄延强/刘彬/李隽团队利用单原子催化剂实现CO₂还原C-C偶联制乙醇
2024/1/9 10:25:05 阅读：103 发布者：
以下文章来源于中国科学院大连化物所 ，作者丁杰
近日，中国科学院大连化学物理研究所催化与新材料研究中心黄延强研究员和张涛院士团队，与香港城市大学刘彬教授、清华大学李隽教授合作，在单原子催化研究领域取得新进展，实现了二氧化碳（CO2）电还原C-C偶联高选择性制乙醇。2023年10月30日，相关成果以“A tin-based tandem electrocatalyst for CO2 reduction to ethanol with 80% selectivity”为题，发表在Nature Energy期刊上。
利用可再生电力构筑CO2高效碳循环，是实现“双碳”目标的重要技术手段之一。相比于一氧化碳、甲烷、甲醇等C1产物，直接CO2催化还原C-C偶联高选择制乙醇不仅是一项科学挑战，同时也具有重要应用价值。单原子催化剂因其孤立活性位点所具有的对反应中间物的吸附特性，从而赋予其独特的催化性质，且已在烯烃氢甲酰化（Angew. Chem. Int. Ed.，2016）、乙醇合成（JACS，2020）等重要C-C偶联反应过程中表现出优异的催化性能。
该工作中，研究人员开发了由SnS2纳米片和单原子Sn组成的级联催化剂，通过CO2在SnS2纳米片上还原生成甲酸中间体，在单原子Sn位点上生成碳酸氢盐中间体并原位C-C偶联生成乙醇。研究结果表明，在-0.6至-1.1 VRHE的宽电位范围内，乙醇的选择性可超过70%；同时结合同位素（13CO2和H13COOH）标记实验和密度泛函理论研究，阐明了单原子Sn活性中心上CO2还原C-C偶联机制。本工作发展了一种基于级联催化剂的CO2RR高选择性C-C偶联的新策略，进一步体现了单原子催化过程在产物选择性调控方面的优势及其在C-C偶联反应中的潜力。
上述工作得到国家自然科学基金、中国科学院稳定支持基础研究领域青年团队计划等项目的支持。
相关论文信息：
https://doi.org/10.1038/s41560-023-01389-3
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