哈尔滨工业大学最新Science

热电界面材料(TEiMs)对热电发电机的发展至关重要。常见的TEiMs使用纯金属或二元合金，但存在性能稳定性问题。传统的TEiMs选择通常依赖于试错实验。

2023年11月23日，哈尔滨工业大学隋解和及刘紫航共同通讯在Science在线发表题为“Screening strategy for developing thermoelectric interface materials”的研究论文，该研究开发了一种基于密度泛函理论计算的相图预测的TEiM筛选策略。结合相图与电位反应产物的电阻率和熔点，作者发现半金属MgCuSb是高性能MgAgSb的可靠TEiM。

MgCuSb/MgAgSb结在553开尔文退火16天后仍表现出较低的界面接触电阻率。制备的双对MgAgSb/ Mg3.2Bi1.5Sb0.5模块在300开尔文温度梯度下的转换效率高达9.25%。进行了模块性能的国际循环测试，以确认测量的可靠性。该策略可应用于其他热电材料，填补了热电模块发展的重要空白。

热电发电机(TEGs)由于其系统结构简单、长期稳定、运行无振动等优点，从20世纪60年代开始应用于深空探测中。近年来，热电界面材料在余热回收方面显示出巨大的潜力。然而，由于在设计可靠的热电界面材料(TEiMs)方面存在挑战，尽管热电界面材料(TE)的开发取得了突破，其性能也有所改善，但热电界面材料的广泛商业应用仍然停滞不前。具体来说，宽带隙半导体可能有潜力在宽温度范围内实现高性能。TEiMs的主要目的是抑制元素的扩散和/或化学反应，提高可焊性，同时在TE材料和电极带之间的热电传输中保持低能量损失。因此，TEGs)相关性能稳定性在很大程度上取决于TEiM，特别是在高温下。

传统上，TEiM基于机械可靠性的匹配热膨胀系数(CTE)和低界面接触电阻率(ρc)的协调功函数(WF)原理，导致选择几种纯金属或合金作为相应TE材料的潜在TEiM候选物。然后，制备了由TEiM和TE材料组成的结结构，研究了高温退火后的ρc和热稳定性。基于这一设计原理，成功地鉴定出了几种TEiM。然而，随着高性能TE材料的出现，这种传统方法在选择可靠的TEiM时逐渐失效。一方面，寻找和开发可靠的TEiM在很大程度上依赖于爱迪生的试错实验，这需要合成、加工、在高温下长期退火和性能表征，这既费时又费钱。

另一方面，在TEiM和TE材料之间设计一个高度稳定的界面是具有挑战性的，特别是对于这些目前有限的金属种类。在高温下的长期使用可能促进充分的化学反应和有害的二次相的出现。随后，原位二次相与TEiM/TE材料之间的WF和CTE不匹配将不可避免地产生更高的模块ρc和断裂风险，从而引发转换效率(η)的下降，甚至TEG失效。因此，迫切需要一种系统的高稳定性TEiM筛选策略，以实现TEGs的长期高效服务。

稳定热电界面材料的筛选策略（图源自Science ）

该研究提出了一种有效的TEiM筛选策略，利用相图计算来确定合适的反应产物。通过这种组合策略，作者确定MgCuSb是新兴MgAgSb材料的可靠TEiM。在553 K下退火16天后，MgAgSb /MgCuSb结显示出较低的接触电阻(<1 microhm cm2)，与Ag/MgAgSb结在553 K下退火12小时后显示出~1000 microhm cm2的接触电阻形成鲜明对比。因此，由MgCuSb作为p-legs的TEiM组成的MgAgSb/ Mg3.2Bi1.5Sb0.5模块在300 K温差下的转换效率高达~9.25%，通过多个实验室的模块性能国际循环测试证实了这一点。此外，这种TEiM筛选策略的一般适用性也通过几种具有代表性的TE材料得到了证明。该研究提供了一个普遍适用的途径，以解决高稳定的TEiM高效发电发展的瓶颈。

原文链接：

https://www.science.org/doi/10.1126/science.adg8392

转自：“iNature”微信公众号

如有侵权，请联系本站删除！