山西煤化所郑占丰团队：表面等离激元增强Ni/TiO2光催化苯乙炔选择性加氢

研究背景

苯乙烯是合成聚苯乙烯塑料、橡胶和离子交换树脂的重要原料，在化学工业和高分子材料领域具有广泛的应用前景。工业中，通过乙苯脱氢或碳氢化合物裂解得到的苯乙烯产品中不可避免的存在少量苯乙炔杂质，这将导致催化剂中毒甚至失活。目前，选择性催化加氢法是消除苯乙烯中苯乙炔杂质最直接和有效的方法。贵金属由于价格昂贵且资源稀缺，导致其在实际应用过程中受到限制。因此，非贵金属催化剂正受到研究人员越来越多的关注，成本低廉、性能优异的Ni基催化剂是其中之一。然而，Ni基加氢催化剂通常需要高温和高压氢气等苛刻的反应条件。由此可见，在温和条件下利用非贵金属Ni基催化剂实现苯乙炔高效高选择性加氢制苯乙烯具有重要意义。

文章创新点

采用浸渍还原法制备了碳修饰的二氧化钛负载的Ni纳米颗粒催化剂，在苯乙炔选择性加氢反应中表现出良好的光催化性能。Ni纳米颗粒在可见光激发下产生高能“热电子”促进了反应底物的解离和活化。富电子态的Ni纳米颗粒抑制了苯乙烯在Ni/TiO2表面的吸附，提高了苯乙烯的选择性。本工作为光催化苯乙炔选择性加氢反应提供了一种绿色且高效的方法。

研究内容及结论

本文研究了Ni/TiO2在光催化苯乙炔选择性加氢反应中的催化性能和反应机理。实验结果表明，Ni/TiO2催化剂具有良好的光催化加氢性能，在温和条件下（60 °C，1 atm H2），苯乙炔转化率为99.9%，苯乙烯选择性为93.5%。结合多种表征手段发现，可见光作用下Ni纳米颗粒产生的“热电子”能够有效促进氢气的活化，苯乙烯在催化剂表面的快速脱附提高了产物苯乙烯的选择性。此外，Ni/TiO2催化剂具有很好的催化循环稳定性。

通讯作者简介

郑占丰，现为中国科学院山西煤炭化学研究所研究员，课题组长。2001年毕业于吉林大学获得学士学位，2004年毕业于南开大学获得硕士学位，2009年毕业于澳大利亚昆士兰科技大学获得博士学位。2009年至-2013年先后于广岛大学以及昆士兰科技大学从事博士后研究工作。2015年入选中科院“引才计划”、山西省“引才计划”特聘专家。主要从事无机纳米金属与氧化物材料的可控合成以及光催化绿色合成等领域的研究。以第一作者或通讯作者在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、ACS Catal.、Appl. Catal. B: Environ.、Chin. J. Catal.、Nano Res.、Green Chem.、J. Mater. Chem. A等期刊发表文章100余篇。

王瑞义，现为中国科学院山西煤炭化学研究所副研究员。2011-2016年硕博就读于中国科学院山西煤炭化学研究所。近年来围绕于光热协同催化甲醇液相重整制氢、光催化选择性加氢和光催化选择性氧化开展了系统性研究工作，承担了国家自然科学基金、山西省面上青年基金等科研项目，以第一作者或通讯作者在ACS Catal.、Appl. Catal. B: Environ.、Nano Res.、Fuel、Chem. Commun..等期刊发表文章20余篇。

王云伟，民盟盟员, 副研究员，三晋英才青年优秀人才，民盟中国科学院煤化所支部组织委员。2013年毕业于中国科学院山西煤化所并留所工作，目前主要从事研究光催化储能以及自由基化学反应的机制与功能研究。近年来，针对金属氧化物半导体表界面调控关键科学问题，以烯烃、炔烃、酮等分子的选择性转化氧化为切入点，发现了催化剂缺陷构筑以及卤素原子修饰实现催化剂选择性以及光储能效率的普适性方法，在高盐高浓废水及VOC治理方面实现了工业化应用。主持国家自然科学基金，以及横向项目多项，其中以第一及通讯作者在Appl. Catal. B、Green Chem、Nano Res.、C. J. Catal.、J. Catal. 等期刊发表论文20余篇。

引用信息

王靖, 王瑞义, 张晋, 李新成, 王云伟, 郑占丰. 表面等离激元增强Ni/TiO2光催化苯乙炔选择性加氢[J]. 燃料化学学报（中英文）. doi: 10.19906/j.cnki.JFCT.2023042

WANG Jing, WANG Rui-yi, ZHANG Jin, LI Xin-cheng, WANG Yun-wei, ZHENG Zhan-feng. Plasmon-enhanced Photocatalytic Selective Hydrogenation of Phenylacetylene over Ni/TiO2 Catalysts[J]. Journal of Fuel Chemistry and Technology.

doi: 10.19906/j.cnki.JFCT.2023042  

转自：“研之成理”微信公众号

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