▲ 第一作者：Ashok Mondal
通讯作者：Chandan Biswas，Young Hee Lee
通讯单位： 韩国成均馆大学
DOI：
10.1038/s41565-023-01497-x
01
研究背景
超硅技术的发展需要超高性能的场效应晶体管。过渡金属二硫化物提供了一个理想的材料平台，但其器件性能，如接触电阻、导通/关断比和迁移率，往往受到转移过程中产生的界面残留物的限制。
02
研究问题
本研究展示了一种理想的无残留转移方法，使用聚丙烯碳酸盐，在厘米尺度上单层 MoS2 的残留物覆盖率可忽略不计，约为 0.08%。通过在六方氮化硼衬底上将铋半金属触点与原子洁净的单层 MoS2 场效应晶体管相结合，本研究获得了约 78 Ω µm 的超低欧姆接触电阻，接近量子极限，并在 15 K 时获得了约 1011 的创纪录高导通/关断比。
图1|无残留 PPC 转印与传统 PMMA 转印的对比。
要点：
1.图 1a 显示了采用传统 PMMA 转移方法制造的 TMD 异质结构（下图为 TMD1，WSe2；上图为 TMD2，WS2）的示意图和相应的光学显微照片。TMD1-TMD2 界面的界面 PMMA 残留物（图 1a 中的黑色箭头）是在 TMD1 转移过程中产生的，在光学上是不可见的。移除顶部 PMMA 固定器后，顶部 TMD2 通常会受到机械损伤（如图 1b 所示的破碎薄片）。相比之下，使用 PPC 辅助转移法可以解决这一问题。图 1c所示的光学显微照片证实：PPC 在 TMD1 和 TMD2 的顶部或界面上留下的残留物几乎可以忽略不计（没有破碎的薄片）。
2.原子力显微镜 (AFM) 进一步证实了 PPC 残留的缺失。本研究选择单层 MoS2 作为残留物覆盖的典型 TMD，并随后用于 FET 分析，这是因为：(i) MoS2 在 TMD 中具有相对较高的载流子密度（栅极电压 Vg = 0 V 时的 n2D）；(ii) 过去曾被用作 FET 的基准 TMD 材料；(iii) 在以前的文献中，MoS2 被用作接触电阻研究的标准半导体 TMD 材料。
3.如光学图像（图 1d）以及普通分辨率（图 1e）和高分辨率（图 1f）的原子力显微镜形貌图像所示，MoS2 上的 PPC 残留物（去除 PPC 支架后）可忽略不计。本研究对 AFM 图像进行了分析，以量化残留物覆盖率，发现PPC 残留物的边际覆盖率为 ~0.08 ± 0.0065%。
图2|残留物的电学和光学效应
要点：
1.通过导电原子力显微镜（C-AFM）测量研究了残留物的绝缘性质。使用铂涂层针尖对转移到 50 纳米厚铂基底上的单层 MoS2 进行接触模式扫描。无残留的 PPC 转印 MoS2 样品显示出均匀的电流分布（图 2a），与 PMMA 转印 MoS2 上的散点（箭头）形成鲜明对比（图 2b）。PPC 转印样品的平均电阻（Rmean ≈ 1.5 GΩ）低于 PMMA 转印样品的平均电阻（Rmean ≈ 4.6 GΩ）。
2.本研究从 PPC 和 PPMA 样品中任意提取电阻曲线（图 2a,b 中的虚线）来比较电阻变化（图 2c）。PPC 转化的 MoS2 样品分布相当均匀，电阻变化较小（红色），这表明其具有无残留的均匀电特性。相比之下，在 PMMA 残留物的顶部观察到一些高电阻点（高达约 95 GΩ）。
3.本研究对三种样品进行了光致发光（PL）表征： (i) 生长的 MoS2（未经前驱体清洗），(ii) PMMA 转移的 MoS2（前驱体清洗后）和 (iii) PPC 转移的 MoS2（前驱体清洗后）。CVD 生长的 TMD 材料在 CVD 生长过程中不可避免地会引入一些残留的金属前驱体，这些金属前驱体可以在转移后去除。
图3|单层 MoS2 的超低接触电阻
要点：
1.接下来，本研究关注了使用顶栅的无残留 MoS2 FET 的电气性能，以阐明 PMMA 和 PPC 残留的影响（图 3a）。比较了五组器件类型：(i) h-BN 衬底上的 PPC 转移 Weyl 半金属 Bi 接触 FET（Device1，PPC-Bi:h-BN/MoS2/h-BN），(ii) 相同但在 SiO2 衬底上的 FET（Device2，PPC-Bi:SiO2/MoS2/h-BN），(iii) SiO2 衬底上的 PPC 转移 Ti- 接触 FET（Device3，PPC-Ti：SiO2/MoS2/h-BN）、(iv) SiO2衬底上的 PMMA 转移双触点 FET（Device4，PMMA-Bi:SiO2/MoS2/h-BN）和 (v) SiO2衬底上的 PMMA 转移钛触点 FET（Device5，PMMA-Ti:SiO2/MoS2/h-BN）。
2.图 3b 显示了在单层 MoS2 FET 上采用传统转移长度法提取的接触电阻。器件 1 在 15 K（Vg = 12 V）时的接触电阻约为 78 Ω µm，低于使用 SiO2 衬底的器件 2 中的约 92 Ω µm。器件 1 的 RC 在室温下略有增加，达到 ~111 Ω µm，是其他器件中最低的。尽管在 Vg = 0 V 时载流子密度较低，所有器件的接触电阻都稍高，但在 Vg = 0 V 时接触电阻也表现出类似的行为。如此低的接触电阻归因于Weyl半金属 Bi 和 MoS2 之间的无残留界面接触克服了费米级钉销，以及使用 h-BN 衬底最大限度地减少了衬底散射。
图4| MoS2 FET 的超高导通/关断比
要点：
1.图 4a 和 b 展示了双触点器件和钛触点器件的传输特性（Id-Vg），以供比较。h-BN 衬底上的 PPC-Bi-contact FET（器件 1）在 300 K 时显示出 3.2 × 109 的超高导通/关断比。在二氧化硅衬底上的 PPC-Bi-contact FET（器件 2）中，由于衬底引起的电荷散射，导通/关断比略有降低。相比之下，在二氧化硅衬底上的 PMMA-Bi FET（Device4）中，由于转移引起的 PMMA 残留，导通/关断比显著降低到 2.2 × 106，降低了三个数量级（图 4a）。当使用钛作为触点时，接触电阻高达 ~105 Ω µm。残留物的影响在 PMMA 样品中占主导地位；尽管如此，PPC 仍将开/关比率略微提高到 106（图 4b）。
2.本研究还比较了铋和钛接触器件随温度变化的传输特性（图 4c、d）。PPC-Bi FET 器件（图 4c）的电流随温度降低而升高，这与之前的文献相似，但与 PPC-Ti 器件（图 4c 插图）相反，这是因为 Ti 电极的接触电阻较高。有趣的是，h-BN 衬底上的无残留 PPC-Bi-contact FET（器件 1）在 15 K 时显示出 ~1011 的超高导通/关断比（图 4d）。由于电荷散射减少和接触电阻较低，采用 h-BN 衬底（器件 1）的样品（图 4d 插图）中随温度变化的电流（黑色虚线箭头）低于采用 SiO2 衬底（器件 2）的样品（图 4d 插图）。
3.图 4e 总结了所有双触点样品在两种温度（15 和 300 K）下的开/关比率。在室温下，基于 h-BN 的 PPC-Bi 器件（Device1）与采用 PPC 传输技术制造的基于 SiO2 的器件（Device2）和采用 PMMA 传输技术制造的器件（Device4）相比，始终显示出较高的导通/关断比。在 15 K 时，PPC-Bi 样品（器件 1）也呈现出类似的趋势，但达到了 1.4 × 1011 的超高导通/关断比。
图5|超洁净大面积单层 MoS2 FET 基准测试
要点：
1.图 5a 比较了半金属 Bi 触点（PPC-Bi、PMMA-Bi）与文献中不同金属触点（包括 In、Ag、Au、Ni 和 Cr）的导通/截止比与 RC 的关系。很明显，将 RC 降低到 0.2 kΩ µm 以下会大幅提高开/关比率（黄色区域）。PMMA-Bi 器件（Device4）的器件性能与之前的报告具有可比性。本研究注意到，由于 Bi 和 MoS2 之间存在 PMMA 残留，MoS2 沟道中存在来自栅极介电基底（SiNX、SiO2）的电荷散射以及开大气层效应，因此之前报告中的 FET 器件性能受到了限制。相比之下，使用无残留 PPC 湿转移方法（PPC-Bi，Device2）制造的双触点 MoS2 FET 的 RC（~112 Ω µm）有所提高，导通/关断比（~109）高出近一个数量级。在最先进的器件（PPC-Bi h-BN，器件 1）中，利用 h-BN 双封装 MoS2 沟道在室温和 15 K 下的低载流子散射，器件性能进一步提高，RC 达到 ~78 Ω µm，导通/关断比达到 ~1011 。
03
结语
总之，本研究展示的 MoS2 FET 建立了一个新的基准，具有 ~78 ± 12 Ω µm 的低 RC 和 ~1011 的超高导通/关断比。正是单层 MoS2 上下封装的无残留半金属 Bi 接触才造就了如此超高的场效应晶体管性能。此外，该工艺是针对 CVD 生长的 TMD 而开发的，可用于晶圆级清洁转移，TMD 表面的 PPC 吸附能较低，因此可轻松用于大规模集成电路技术。
原文链接：
https://www.nature.com/articles/s41565-023-01497-x
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