Adv. Funct. Mater.：提高基于单层分子修饰的宽带隙钙钛矿太阳能电池效率

有机-无机钙钛矿太阳能电池 (PSC) 的功率转换效率 (PCE) 已达到 25.7%。因此被认为是下一代光伏市场的主导者。迄今为止，已经报道了带隙在 1.2 和 2.3 eV 之间的 PSCs。虽然具有窄带隙值的单结 PSCs 自 2014 年以来受到了广泛的关注，然而作为钙钛矿材料的一员，宽带隙钙钛矿 (WBG-PVK) 也不容忽视，因为它对于串联太阳能电池很重要。截至目前，钙钛矿/钙钛矿串联的效率已达到28%。为了提高串联电池的效率，必须提高顶部和底部电池的效率。

日本国立电气通信大学沈青教授 （Qing Shen）和早瀬修二教授 （Shuzi Hayase）团队在Advanced Functional Materials上发表了题目为 “Perovskite Solar Cells Consisting of PTAA Modified with Monomolecular Layer and Application to All-Perovskite Tandem Solar Cells with Efficiency over 25%” 的研究文章，该文章报道了使用一系列具有不同烷基链长度的单分子层来修饰PTAA空穴传输层，提高了基于PTAA的宽带隙（1.77eV）钙钛矿太阳能电池的效率。同时，相应的全钙钛矿叠层电池也取得了25.24%的效率。

图 1. a) 用于表面改性的器件结构和分子结构以及单分子的化学结构。b) PTAA 和 4,3BuPACz 之间的化学相互作用示意图。c) 在用单分子层修饰的 PTAA 上生长的 WBG 钙钛矿的晶粒尺寸分布。d) 在用单分子层修饰的 PTAA 上生长的 WBG 钙钛矿的晶格应变。e) 在用单分子层修饰的 PTAA 上生长的 WBG 钙钛矿的 Urbach 能量。

图 2.在 PTAA，PTAA/3,3PrPACz，PTAA/4,3BuPACz 和 PTAA/6,3HePACz基底上制造的PSC 的a) PCE 统计分布图，b) J-V 曲线， c) IPCE 曲线和 d)稳态效率随时间的变化。e) 在 PTAA 和用4,3BuPACz 改性的 PTAA 上制造的 PSC 在室温下储存在充满氮气的手套箱（无封装）中的 N2 稳定性。f) 在 PTAA 和用 4,3BuPACz 改性的 PTAA 上制造的未封装 PSC 的热稳定性，在黑暗中保持在 85 ℃ 的氮气手套箱中。

图 3. a) 在 PTAA，PTAA/3,3PrPACz，PTAA/4,3BuPACz 和 PTAA/6,3HePACz基底上制造的PSC 的 VOC 与光强度的关系，b) TPV 衰减曲线和 c) TPC 衰减曲线。d) 器件的能带排布示意图。

图4 a) 全钙钛矿串联太阳能电池的结构。b) 串联太阳能电池的 J-V 曲线和c) IPCE 曲线。

总之，作者合成了几种新的单层分子（3,3PrPACz、4,3BuPACz 和 6,3HePACz），并评估了其作为 PTAA 修饰层的效果。结果表明，具有四个碳作为间隔基团的 单层分子给出了最好的结果。实验结果表明，引入4,3BuPACz后，钙钛矿薄膜的质量（晶粒尺寸和针孔密度）有明显改善。单层分子的引入减少了器件中的非辐射复合，降低了钙钛矿和 HTL 之间的能带差距，促进了 HTL 的电荷收集。最后，基于4,3BuPACz 修饰的 PSC 实现了 16.57% 的PCE，同时串联太阳能电池的 PCE 为 25.24%。这项工作表明，用 单分子层修饰PTAA 可以提高宽带隙的 Pb-PSC的效率。

相关论文发表在 Advanced Functional Materials上，日本国立电气通信大学博士生毕欢(ORCID: 0000-0001-7680-9816)为第一作者，早瀬修二教授和沈青教授(ORCID: 0000-0001-8359-3275)为通讯作者。

论文链接：

https://doi.org/10.1002/adfm.202300089

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