研究背景
医疗保健应用对物联网设备的需求日益增长，推动了可穿戴和柔性电子产品的探索和发展。目前已开发出许多电子皮肤(E-skin)，可应用于人工智能、假肢、人机交互、虚拟现实和健康监测等领域。电子皮肤的灵感来源于人体最大的器官——皮肤，它具有柔软、可伸缩和自愈的特性，并配备了可检测环境压力、形变和温度变化的传感器。由于水凝胶具有与人体皮肤相似的柔韧性、伸展性、生物相容性和自愈性等特性，因此在电子皮肤应用中备受关注。水凝胶是亲水性聚合物的三维(3D)网络，可以吸收和保留大量水分。水凝胶的杨氏模量(500 kPa~1 MPa)与人体皮肤相当，可消除刚性玻璃或光刻板电子设备带来的不适感水凝胶具有很高的拉伸率，可以准确检测人体关节运动的大变形，克服了石墨烯、导电海绵和智能纺织品监测范围小的局限。可穿戴电子设备随着时间的推移容易损坏和老化，但自修复水凝胶可通过氢键、疏水相作用、主客体相作用和离子配位等非共价反应以及亚胺键和硼酸键等动态共价反应进行自我修复，具有广阔的发展前景。
水凝胶的三维网络具有类似固体的特性，同时由于水相的存在，还能快速传输物质。增韧水凝胶包括双网络(DN)、疏水关联和复合水凝胶，它们通过物理或化学交联得到增强，从而提高了延展性和韧性。这使它们非常适合集成到电子设备中，以适应人体皮肤或关节的自我支撑和重复拉伸。将电子导体或离子引入水凝胶可形成导电水凝胶(CHs)。常用的导电材料包括碳基材料、导电聚合物和金属离子，它们既能增强导电性又能促进基质网络结构的形成。水凝胶弹性基质和导电成分都是CHs的重要元素。在此，作者将全面讨论可穿戴水凝胶的增韧和导电网络，重点介绍增强其机械和电气性能的各种策略和代表性方法。这两种特性对于未来应用中具有综合性能的传感器至关重要，该总结可以作为对以往综述的宝贵补充。此外，还概述了可穿戴水凝胶传感器的最新进展，包括其组成、机理、设计策略和未来发展前景 (图 1)。
研究成果
可穿戴式水凝胶传感器为可穿戴式电子设备提供了一种用户友好型选择，并与现有的制造战略相吻合，可与大量物联网设备进行连接和通信。这要归功于它们的组件和结构，这些组件和结构表现出卓越的适应性、可扩展性、生物兼容性和自愈特性，让人联想到人体皮肤。本综述侧重于可穿戴水凝胶主要结构元素的最新研究: 增韧网络和导电网络，重点介绍增强机械和电气性能的策略。对可穿戴水凝胶传感器进行了分类，以广泛探讨其组成、机理和设计方法。这篇综述提供了对可穿戴水凝胶的全面了解，并为部件和结构的设计提供了指导，从而开发出高性能的可穿戴水凝胶传感器。相关报道以“Pathways toward wearable and high-performance sensors based on hydrogels: toughening networks and conductive networks”为题发表在National Science Review期刊上。首都师范大学Weixing Song教授为文章通讯作者。
图文导读
Figure 1. Schematic diagram of the enhancement of performance and the utilization of hydrogels.
Figure 2. (A) A topological polymer network with hard blocks topologically entangled on a soft matrix. (B) Mechanical principles of topological polymer networks with high toughness and elasticity. (C) High toughness organic hydrogels obtained through freeze-casting.
Figure 3. Electronic conductors which based CHs.
Figure 4. Carbon based CHs E-skin.
Figure 5. Ion based CHs.
Figure 6. Strain and pressure hydrogel sensors.
Figure 7. Hydrogel electrochemical bio-sensors.
Figure 8. Fluorescent hydrogel sensors.
Figure 9. Hydrogel-based optoelectronic E-skin.
Figure 10. Hydrogel temperature sensors.
总结与展望
在电子皮肤应用中，水凝胶的机械和电气性能是需要考虑的关键因素。开发具有卓越传感性能的水凝胶传感器取决于两个关键方面: 增韧网络和导电网络。作者对水凝胶的增韧网络和导电网络进行了深入分析，并结合该领域的最新进展，对水凝胶传感器的结构、功能、设计方法和未来潜力进行了评估。对现有增韧方法和导电网络的总结可为设计和开发具有不同功能的水凝胶传感器提供有价值的指导。水凝胶的机械强度和导电性之间可能存在权衡，同时优化这两种特性可能具有挑战性。
首先，水凝胶对温度、pH 值和含水量等环境因素很敏感，这些因素会影响水凝胶的机械性能。在各种应用中设计和使用水凝胶时，尤其是在需要稳定和可预测的机械性能的应用中必须仔细控制这些环境因素。开发新材料和新技术是制造高韧性水凝胶的必要条件，例如自愈合水凝胶或具有增强互穿网络的水凝胶。此外，探索3D打印或微流体等制造技术也能改善水凝胶的拓扑结构。这些技术可以精确控制水凝胶结构，并加入增强剂或其他材料，以改善其拓扑结构。
其次，为确保对外部刺激进行准确和即时的监测，必须考虑水凝胶基质中导电网络的电荷转移、分散和稳定性。在导电水凝胶中构建导电网络通常需要使用离子导体和电子导体。离子导电水凝胶和电子导电水凝胶各有优缺点，如何选择取决于具体应用。离子导电水凝胶的导电率通常低于电子导电水凝胶，但它们通常生物相容性更好，毒性更低。另一方面，电子导电水凝胶可以具有更高的导电性，但可能更难制造，生物相容性也可能更低。根据具体的传感要求，研究人员可能会选择适当的增韧工艺和导电网络，并对导电水凝胶进行大量测试以确保其特性符合特定应用的要求，如生物传感的灵敏度和稳定性。
理想的高品质水凝胶传感器必须具有耐环境(尤其是恶劣环境)、良好的保湿性和抗肿胀性、柔软的人体皮肤亲和性以及优异的机械和电气性能。在应用方面，可以有满足生活需要的智能数据处理、方便强大的数据存储空间和安全保障。此外，这些传感器还应该尽可能低廉无污染。未来，传感器将实现系统化、创新化、微尺度化、集成化、智能化和产业化。水凝胶传感器还面临着其他一些挑战和障碍。
首先，由于水凝胶材料的独特性质，它们很容易受到湿度、温度、光线、离子强度和 pH 值等环境因素的影响。在恶劣的条件下，这会导致性能不稳定、选择性差、重复性低和成本高。在解决这些问题时，研究人员经常会遇到水凝胶的保湿性、膨胀性或整合性能下降的问题可以探索不同的增韧或导电方法来解决每种方法的局限性，并提高水凝胶的整体性能。例如当不需要高导电性时，调整交联剂、吸水剂和保湿剂的比例有助于控制水凝胶的吸水性和抗膨胀性。
其次，由于皮肤在运动时容易拉伸、起皱和弯曲，因此保持水凝胶电极与皮肤之间的紧密接触是一项挑战。在粘附性和皮肤舒适度之间取得平衡对于确保水凝胶保持在适当位置而不妨碍汗液和空气交换至关重要。让传感器更薄、更舒适是另一项挑战。为了满足同样的要求还需要进一步研究，以确保传感器的灵敏度和准确性。这包括开发新材料、设计和选择合适的拓扑结构以及进行表面改性等。使用生物相容性和生物可降解材料是一个不错的选择，但其灵活性可能较差。为了提高灵活性，长链聚合物不失为一种选择。
除了在灵敏度、准确性和舒适性方面的挑战之外，还有将水凝胶连接到后端收集和处理信号的集成电路的问题。随着人工智能的发展，实时无线传感已成为水凝胶传感器研究的重要趋势。水凝胶传感器与柔性电路和无线通信模块的集成对于实现实时监测和数据传输至关重要。由于水凝胶的柔软性和可扩展性，连接和布线变得更加复杂。此外，大多数集成电路都是刚性的，因此开发与水凝胶传感器兼容的柔性电路至关重要。解决这些难题将提高水凝胶传感器的性能，扩大其在医疗保健、机器人和环境监测等各个领域的应用。在物联网、信息技术和人工智能时代，使用水凝胶传感器制成的可穿戴电子皮肤正变得越来越重要。然而，要使这些传感器在日常使用中成为现实，关键是要继续研究和开发有效的集成、封装和其他必要技术。在保持用户舒适度的同时，在后端添加无线传感模块需要进一步的研究和开发。此外，将水凝胶传感器封装在生物兼容和耐用的材料中对于确保其在各种环境条件下的稳定性和可靠性也至关重要。
文献链接
Pathways toward wearable and high-performance sensors based on hydrogels: toughening networks and conductive networks
https://doi.org/10.1093/nsr/nwad180
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