▲第一作者：Xiangzhi Li
通讯作者：Han Htoon
通讯单位： 美国洛斯阿拉莫斯国家实验室
DOI：
https://doi.org/10.1038/s41563-023-01645-7
01
研究背景
能够产生具有圆偏振和非经典统计量的单光子量子光发射器可以作为量子网络的非互易单光子设备和确定性自旋光子接口。迄今为止，这种手性量子光的发射依赖于强外部磁场的应用、自旋偏振载流子/激子的电/光注入或与复杂光子转移结构的耦合。
02
研究问题
本研究报告了在零外加磁场条件下，通过对单层 WSe2/NiPS3 异质结构进行纳米压痕处理而产生的自由空间手性量子光发射器。这些量子光发射器发出的光具有高度的圆偏振（0.89）和单光子纯度（95%），与泵浦激光的偏振无关。扫描金刚石氮空位显微镜和温度依赖性磁致发光研究表明，手性量子光发射源于 WSe2 单层中局域激子与 NiPS3 反铁磁阶缺陷面外磁化之间的磁接近相互作用，这两种作用都被与纳米级压痕相关的应变场共同定位。
▲图1|应变工程 WSe2/NiPS3 异质结构承载的 QE 显示出尖锐的局部聚光峰，具有很强的自发圆极化能力
要点：
1.图 1a-c 展示了一种具有代表性的异质结构，它由厚度约为 50 纳米的 NiPS3 薄片和单层厚度为 300 纳米的 WSe2 薄片堆叠在涂有 300 纳米厚聚合物层的硅晶片上。在 514 nm 连续波激光激发下，在低温（T = 4 K）条件下获得的宽场聚光图像（图 1b）显示，当 WSe2 单层与 NiPS3 耦合时，聚光被强烈淬灭。从未激活区域 R1 和 R2 获取的聚光光谱没有显示圆偏振（DCP），这表明电子-空穴对在重组之前，会以非共振方式优先泵入 K+ 波谷，并在两个波谷平均弛豫。
2.接下来，本研究利用应变工程在异质结构上创建局部 QE，方法是将钝原子力显微镜探针（曲率半径约为 100 nm）压入异质结构，形成直径约 250 nm、深度约 175 nm 的纳米压痕阵列，周围环绕约 100 nm 高的环形脊（图 1c）。在压痕位置可观察到明亮的局部聚勒辐射，其光谱峰值较窄（图 1d-f）。与在聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）和六方氮化硼上的 WSe2 单层上所报道的窄峰非偏振聚光辐射不同，本研究在零磁场下的线性偏振激光激发下，从一些尖锐的发射峰上观察到了清晰的圆偏振聚光辐射（图 1d-f）。
▲图2|应变工程 WSe2/NiPS3 异质结构的量子光发射演示
要点：
1.为了证明手性发射位点作为 QE 的能力，本研究进行了 Hanbury Brown-Twiss 实验。图 2a 和 b 显示了分别由 σ+ 和 σ- 极化激发的压痕记录的圆极化分辨聚光光谱。本研究从光谱上过滤了显示出强σ- 极化的最低能量峰（E = 1.629 eV，DCP = -0.3），然后获取了 PL 的强度随时间变化的轨迹、衰减曲线和二阶光子相关函数（g(2)(τ)）。
2.聚合光子的强度随时间变化的轨迹（图 2c）表现出无闪烁发射，而衰减曲线（图 2d）可以拟合为一个单指数，其寿命为 4.35 ± 0.01 ns。最终，g(2) 曲线（图 2e）提供了量子光发射的明确证据，即在 80% 以上的时间里，QE 在每个激发-发射周期发射单光子（即单光子纯度为 80%），与其他报道的 WSe2 QE 相当。本研究将 0.2 的残余多光子发射概率（g(2)(0)/g(2)(T)）归因于从一组高能 PL 峰延伸出来的宽带发射尾迹。
▲图3|手性量子光发射与局部磁化的相关性
要点：
1.由于 NiPS3 显示出“之”字形 AFM 秩序，这与平面内 a 轴平行或反平行排列的自旋在晶格常数上相互补偿（图 3a），因此通过邻近效应改变附近材料光学特性所需的净磁化实际上平均为零。然而，研究表明，由于挠性磁性（由于弯曲和/或应变梯度而产生的净磁矩）或由于 AFM 有序参数的空间变化，局部铁磁（FM）矩可能会出现在 AFM 材料中，例如出现在畴壁中。基于这些发现，本研究假设由于 NiPS3 晶格的严重变形和/或磁各向异性能的变化，压痕周围应变区域中 Ni 原子的磁矩旋转到平面外，形成局部调频磁矩。
2.为了证实这一假设，本研究使用金刚石原子力显微镜中的氮空位（NV）中心在 T≈4.4 K 的条件下对裸 NiPS3 薄片上的压痕产生的磁场信号进行了成像（WSe2 单层产生的强烈聚光背景阻碍了对 WSe2/NiPS3 异质结构的类似实验）。压痕的地形图和磁场图像（图 3c、d）显示，压痕周围的脊区有一个 Bmean = 22 ± 9 µT 的磁信号。通过获取压痕上和压痕下的全 NV 锁相光谱证实了该磁场信号，表明磁场强度为 Bindent = 26 ± 2 µT（图 3e）。
▲图4|手性 QE 的磁-光研究
要点：
1.对 NiPS3 的研究表明，在低于奈尔转变温度（TN ≈ 150 K）的低温条件下，需要大于 15 T 的外部磁场才能使奈尔矢量重新定向到磁场方向。因此，预计与原子力显微镜缺陷相关的应变诱导局部磁化在强度较低的外部 B 磁场中会保持稳定。为了验证这一假设，本研究在法拉第几何结构中，在 -6 到 +6 T 的外部 B 场作用下，从压痕中获取了极化分辨的 PL 光谱（图 4a、b）。这些聚光光谱显示，在 ~1.59 eV 处的强圆极化聚光峰的 DCP 为 -0.6，随着 B 场的变化，DCP 没有明显变化（图 4b）。与之前的结论一致，手性发射器的 σ+ 和 σ- 峰源于表现出不完全圆极化的单一电子态，在所有 B 场中，σ+ 和 σ- 峰之间的能量分裂基本上保持为零（图 4b）。
2.然而，如果在高温下应用大磁场，NiPS3（WSe2 中的局部激子与之耦合）中的缺陷诱导局部磁矩会受到影响。这些研究结果如图 4c,d 所示。首先，在 4 K 和 B = 0 T 的条件下，确定了一个发射强圆极化 PL 的 QE（PL 峰值为 1.7 eV；图 4c）。然后，本研究将温度升至 180 K（高于 TN），并沿样品法线施加 +6 T 的磁场。在 6 T 下冷却到 4 K 后获得的 PL 光谱（图 4c，第二行）显示，QE 的 DCP 从原来的 ~0.7 值急剧下降到 ~0.2，这表明导致 QE 手性 PL 发射的局部磁化降低了，这可能是外加 B 磁场与局部磁矩的优先取向方向相反的结果。
3.当外部 B 场减小时，发现 DCP 会增加，直到完全恢复到 0 T 时的原始值（图 4c、e），这表明在没有外部场的情况下，局部应变分布和底层 AFM 有序恢复了原始的局部磁化。与此相反，当在 180 K 时施加反方向（-6 T）的 B 场时，由于 B 场平行于首选的局部磁化，使 QE 的 DCP 没有明显变化（图 4d、e）。
03
结语
本研究表明，局部应变工程不仅可用于产生 QE，还可用于在 WSe2/NiPS3 异质结构中产生手性单光子发射器所需的铁磁邻近效应。有趣的是，本研究最近在具有纳米压痕的 WSe2/MnPS3 和 WSe2/FePS3 异质结构上进行的实验也观察到了类似的手性局部激子发射。这些发现使 TMD/TMPX3 AFM 绝缘体成为一个令人兴奋的材料平台，可用于进一步探索新的突发现象以及实现固态量子传导和传感技术。
原文链接：
https://www.nature.com/articles/s41563-023-01645-7
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