清华大学深研院周光敏《自然·通讯》：可回收生物质水凝胶电解质助力绿色锌离子电池！

采用传统水系电解质的锌离子电池的运行受到锌枝晶不可控生长和副反应发生的不利影响。这些问题可以通过开发功能性水凝胶电解质作为水系电解质的替代品来避免。然而，大多数水凝胶电解质抑制锌负极上锌枝晶生长的机制尚未得到详细研究，并且缺乏主流水凝胶电解质的大规模回收方法。

近日，清华大学深圳国际研究生院周光敏副教授、香港理工大学徐宾刚教授、Jingxin Zhao介绍了一种基于天然生物材料（即壳聚糖和聚天冬氨酸）的可回收、可生物降解的水凝胶电解质。研究显示，壳聚糖和聚天冬氨酸在水凝胶电解质中独特的吸附性和诱导性引发了双重耦合网络和相关的协同抑制机制，从而有效抑制了锌负极上的副反应。此外，这种水凝胶电解质还在酸性锌/二氧化锰水系电池中发挥了关键作用，维持了其内部的双电子氧化还原反应，并抑制了锌枝晶的形成。另外，这种基于生物质的可持续水凝胶电解质是可生物降解的，可以从锌/二氧化锰电池中回收，并进行后续循环利用。

文章要点：

1. 这项工作利用壳聚糖（CS）和聚天冬氨酸（PASP）制成了一种创新的生物质基ZnSO4水凝胶（CPZ-H）电解质，并发现它能有效抑制副反应和锌枝晶的失控形成。

2. 鉴于CS和PASP具有大量阴离子官能团，且对Zn(002)晶面具有很高的吸附能，因此提出CPZ-H电解质中的协同机制是产生这种抑制作用的原因。这种机制涉及平衡离子通量和Zn负极晶面生长的优先水平方向（E-P机制）。

3. 因此，Zn/CPZ-H//Zn/CPZ-H对称电池在10 mA cm-2下具有很高的循环性能（2200小时）和出色的可逆性。此外，由于CPZ-H电解质在酸性环境中具有出色的H+重分布和去溶剂化能力，基于双电子氧化还原反应的Zn/CPZ-H/MnO2全水系电池实现了大容量（523.6 mAh g-1）和出色的循环性能（5000次循环后容量保持率达到92.5%）。

4. 值得注意的是，CPZ-H电解质具有可持续发展性和高回收利用性，为绿色电池的开发创造了无限可能。总体而言，这项研究为开发用于高性能绿色水系储能装置的多功能、可持续生物质电解质开辟了一条重要途径。

原文链接：

https://doi.org/10.1038/s41467-023-40178-0

转自：“高分子科学前沿”微信公众号

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