【Science发布】中科院物理所&武汉大学：发现里德堡莫尔激子

以下文章来源于武汉量子技术研究院 ，作者武汉量子院

2023年6月29日，Science（《科学》）发表了中科院物理所和武汉大学关于里德堡莫尔激子的最新研究成果。论文题目为“Observation of Rydberg moiré excitons”（发现里德堡莫尔激子）。

中科院物理所博士研究生胡倩颖和武汉大学博士后詹真为共同第一作者，武汉大学袁声军教授和中科院物理所许杨特聘研究员为共同通讯作者。武汉大学硕士研究生张亚磊，中科院物理所张清明研究员和刘伍明研究员，南开大学曹学伟教授和武汉大学吴冯成教授等学者为共同作者。

里德堡态是一种广泛存在于原子、分子和固体等多种物理体系的物质状态。这些态的性质类似于氢原子模型中的高激发态，具有空间上的延展性和较大的电偶极矩，即使在非常微弱的外场下也能产生较强的响应。近年来，冷原子领域的实验技术进步使人们成功囚禁和调控了里德堡原子，基于里德堡原子体系的量子模拟与量子多体物理研究因此蓬勃发展，并受到了广泛关注。类似的，里德堡激子是一种处于激发态的电子-空穴对，于上个世纪50年代在半导体材料Cu₂O中被首次发现。它们与里德堡原子具有相似的性质，并且与现代半导体技术更加兼容。但在三维固体体系中，对于里德堡激子的操控仍面临诸多挑战。近年的研究发现，以过渡金属硫化物为代表的二维半导体材料中的里德堡激子具有较强的库伦相互作用，易于通过构筑界面耦合进行多场调控。这为探索里德堡激子在量子技术等领域的应用上提供了新的途径。

在过去几年中，中科院物理研究所的许杨特聘研究员与合作者发展了一种光学“里德堡激子探测”的方法，即利用二维范德华异质结器件中WSe₂的里德堡激子态对介电屏蔽效应敏感的特性，有效地探测临近二维体系中新奇电子态。然而，在此前的研究中，里德堡激子态与周围介电层的层间相互作用较弱。为了进一步实现里德堡激子的强耦合态，研究人员首先提出了一种方法，利用二维转角超晶格体系产生的莫尔势场对其进行调控，以实现空间束缚（图1右）。

图1. 里德堡激子与莫尔超晶格之间的相互作用示意图

为了实现这一目标，中科院物理所的研究人员制备了单层WSe₂与转角石墨烯形成的范德华异质结器件，并在栅压掺杂调控下，利用低温微区反射/荧光光谱技术对体系中的里德堡激子态进行了测量。在大角度和小角度（“魔角”）的转角双层石墨烯样品中，WSe₂的光谱信号均受到“里德堡激子探测”机制的主导，主要反映了体系中介电函数的变化。尤其值得注意的是，在魔角石墨烯样品中，研究人员探测到了一系列对称性破缺的关联电子物态（图2）。

图2. 器件结构以及与10°或1.14°转角石墨烯相邻WSe₂的光学响应

由于器件制备过程中存在一定几率的角度弛豫，研究人员在偶然得到的小角度转角石墨烯样品（约0.6°）中意外地发现了一个有趣的现象。在栅压调控下，里德堡激子态出现了多重劈裂和显著的红移，这完全超出了弱耦合下的激子行为，这一现象被称之为里德堡莫尔激子态（图3）。武汉大学袁声军教授的理论团队利用自主发展的大尺度计算物理方法TBPM和计算软件TBPLaS（www.tbplas.net），对包含多达近千万原子的超大体系进行了精确的电子结构计算，发现莫尔超晶格中的空间电荷分布对这一实验现象的产生起到了关键作用。以电子掺杂侧为例，莫尔超晶格AA区域的电荷密度相对AB/BA区域更高，这使得2s里德堡激子中的空穴更容易被AA区域聚积的电荷所吸引。同时，为了减小总的库伦能量，2s激子中的电子更倾向于电子密度较低的AB/BA区域，从而导致了激子中电子和空穴的空间分离现象（被称为电荷转移型激子）。由于AA区域电荷密度更高，激子中的电子和空穴受到的层间库伦作用无法相互抵消，从而产生了引起红移现象的净吸引效应。通过这种机制，研究人员实现了对里德堡激子态的空间束缚和能量调控。在该体系中，转角石墨烯中产生的周期性莫尔势场类似于冷原子体系中的光晶格，为里德堡激子提供了一个高度可调的束缚势场。

图3. 与0.6°转角石墨烯相邻的WSe₂中的里德堡莫尔激子及其栅压演化规律

在观察到初步现象后，研究人员制备了一系列具有不同转角（或莫尔周期）的器件，系统地研究了体系层间耦合强度的演化（图4）。这种耦合强度直接反映在里德堡莫尔激子能量红移的大小上。实验结果表明，这种强度可以用莫尔周期l与激子半径rB的比值来近似衡量（如图1）。当l/rB较小时，莫尔势场的作用较弱，激子的巡游特性保持不变，光学信号主要由激子探测机制主导。随着l/rB增大，体系进入到强耦合极限，里德堡莫尔激子在光谱上表现为多个能量分裂峰、非单调的红移以及收窄的线宽。这些特征随着莫尔周期的增大（转角的减小）而变得更加显著，与空间束缚的里德堡激子物理图像相一致。

图4. 里德堡莫尔激子态随转角的演化规律

这项研究系统地展示了对于里德堡莫尔激子的可控调节和空间束缚，为基于固态体系中里德堡态的量子信息处理和量子模拟提供了全新的机遇，为实现新型的量子技术和量子计算提供了新的途径。研究工作得到了科技部、国家自然科学基金委、中国科学院、武汉大学超算中心和怀柔综合极端实验装置等机构的资助。

论文链接：

https://doi.org/10.1126/science.adh1506

转自：“蔻享学术”微信公众号

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