一项前沿实验揭示了自然界最关键过程之一——光合作用的量子动力学。
来源 DOE/LAWRENCE BERKELEY NATIONAL LABORATORY
光合作用能够将光能转化为生命体所需的化学能，该过程需要各种复杂的含金属元素色素、蛋白质、酶和辅酶的参与。在一篇 6 月 14 日发表于《自然》（Nature）的论文中，研究人员指出，这种有机化学反应对光的最小单位——光子十分敏感。
该发现既证实了人们目前对光合作用已有的认识，又有助于回答生命如何在最小尺度上执行这一量子物理学与生物学交织的过程。
研究的共同通讯作者之一、来自美国劳伦斯伯克利国家实验室（Lawrence Berkeley National Laboratory）的生命科学领域资深科学家、加州大学伯克利分校（UC Berkeley）化学教授 Graham Fleming 表示：“世界范围内已经有大量的理论和实验工作聚焦于分析光子被吸收后会发生什么，然而我们意识到几乎没有人关注光子究竟是如何被吸收的，这是一个需要详细阐释的问题。”
Fleming 与另一位同样来自伯克利实验室的能源科学领域资深研究员 Birgitta Whaley 共同领导了这项研究。他们的研究小组发现，单个光子确实足以令紫色光合细菌启动光合作用。由于所有能够进行光合作用的生物都采取相似的光合过程并且由相同的祖先进化而来，研究者们相信植物和藻类的光合作用也遵循着相同的规律。Fleming 称之为“大自然创造的一种高明的小技巧”。
生命系统如何利用光
考虑到光合作用能够高效地将光能转化为富含能量的分子，长期以来科学家们一直推测单个光子就足以引发这一反应：光子首先将能量传递给电子，而后经过一系列不同分子间的电子交换，最终形成了合成糖类的前体。毕竟，太阳并没有提供那么多光子——即使在晴天，每个叶绿素分子每秒也只能接收到 1000 个光子——但光合作用却能在地球上相当稳定地进行。
然而，正如该文章的第一作者 Quanwei Li 所说：“还没有人通过实验来证实这一假设。”Li 是这两个研究小组的联合博士后，他开发了一种量子光学实验技术用于该研究。
使问题更为复杂的是，大量关于光合作用后续步骤的研究是通过高强度的超快激光脉冲激发参与光合作用的分子完成的。
Li 指出：“激光和太阳光的强度相差极大，激光通常比阳光强数百万倍。”并且，即使能产生与阳光强度相似的激光，它们在光子统计等量子性质上仍然完全不同。由于还没有人观察到光子被吸收的过程，因此二者的具体差异仍不明确。Li 认为“正如构建量子计算机需要认识每一个粒子一样，要想制造高效的人工可再生能源系统，我们必须研究并真正理解生命系统的量子特性。”
论文共同通讯作者 Graham Fleming（左） 和第一作者 Quanwei Li
来源：Henry Lam/Fleming Lab
同许多其他化学反应一样，光合作用最初是从宏观角度被认识的——这意味着我们知道它的总反应物和总生成物，并可以由此推测该过程中分子之间如何相互作用。在 20 世纪 70 到 80 年代，技术的进步使得科学家们能够直接研究反应中的某一种化学物质。而如今，科学家们开始利用更先进的技术手段对单原子和亚单原子尺度展开探索。
从假设到事实
设计一个能够观察单个光子的实验需要理论和实验科学家将量子光学与生物学的前沿工具结合起来。本研究的另一位共同通讯作者、加州大学伯克利分校化学物理教授 Whaley 表示：“这种结合对于研究光合作用的人来说是全新的，因为他们通常不会使用量子光学的工具。而这对量子光学领域的研究人员来说同样是全新的，因为他们几乎没有想过量子光学的技术会被应用于复杂的生物体系。”
研究人员搭建了一种通过自发参量下转换（spontaneous parametric down-conversion，SPDC）过程产生一对光子的光子源。在每个脉冲内，研究者首先通过高灵敏度的探测器观察第一个光子——被称为“标示（the herald）”光子——来确认第二个光子正在前往从光合细菌中提取的光吸收结构的样品。而后，研究者利用另一个靠近样品的光子探测器，测量光合结构吸收起初产生的光子对中第二个被标示的光子后，所发射的低能量光子。
实验中使用的光吸收结构是已经得到广泛研究的 LH2。波长 800 nm 的光子会被 LH2 中由 9 个细菌叶绿素分子构成的环吸收，并将能量传递给第二个由 18 个细菌叶绿素分子构成的环，最终发射波长 850 nm 的荧光光子。在细菌中，这一来自光子的能量会继续传递给后续的分子直至启动光合作用。但在实验中，LH2被从其他细胞器中分离出来，检测到 850 nm 的光子就是标志着光合作用被激活的决定性证据。
Fleming 指出：“这个实验最根本的困难是如果只使用一个光子，它将十分容易丢失，因此我们使用了标示光子。”为确保观察到的现象只与单个光子吸收有关而与其他干扰因素无关，研究人员分析了超过 177 亿个标示光子探测事件和 16 亿个被标示的荧光光子探测事件。
Whaley 表示：“这项研究最重要的一点是它证明了单个光子就足以引发一些生命过程。接下来的问题是，我们还有什么可以做的？我们的最终目的是在尽可能小的时空尺度上研究单光子与光合作用复合物之间的能量转移。”
原文链接：
https://www.eurekalert.org/news-releases/992117
论文信息
【标题】Single-photon Absorption and Emission from a Natural Photosynthetic Complex
【作者】 Quanwei Li, Kaydren Orcutt, Robert L. Cook, Javier Sabines-Chesterking, Ashley L. Tong, Gabriela S. Schlau-Cohen, Xiang Zhang, Graham R. Fleming* and K. Birgitta Whaley*
【期刊】Nature
【日期】Jun. 14, 2023
【DOI】https://www.nature.com/articles/s41586-023-06121-5
【摘要】Photosynthesis is generally assumed to be initiated by a single photon from the Sun, which, as a weak light source, delivers at most a few tens of photons per nanometre squared per second within a chlorophyll absorption band1. Yet much experimental and theoretical work over the past 40 years has explored the events during photosynthesis subsequent to absorption of light from intense, ultrashort laser pulses. Here, we use single photons to excite under ambient conditions the light-harvesting 2 (LH2) complex of the purple bacterium Rhodobacter sphaeroides, comprising B800 and B850 rings that contain 9 and 18 bacteriochlorophyll molecules, respectively. Excitation of the B800 ring leads to electronic energy transfer to the B850 ring in approximately 0.7 ps, followed by rapid B850-to-B850 energy transfer on an approximately 100-fs timescale and light emission at 850–875 nm. Using a heralded single-photon source along with coincidence counting, we establish time correlation functions for B800 excitation and B850 fluorescence emission and demonstrate that both events involve single photons. We also find that the probability distribution of the number of heralds per detected fluorescence photon supports the view that a single photon can upon absorption drive the subsequent energy transfer and fluorescence emission and hence, by extension, the primary charge separation of photosynthesis. An analytical stochastic model and a Monte Carlo numerical model capture the data, further confirming that absorption of single photons is correlated with emission of single photons in a natural light-harvesting complex.
【链接】https://www.nature.com/articles/s41586-023-06121-5
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