图神经网络(GNN)中的节点和边缘与原子和化学键具有直观的映射，在材料和分子系统性质预测模型中得到了广泛的应用。对于能量，受力等性质，原子局域环境精细的表达十分重要。然而也有很多情况下，普适和全局的表示更有助于预测某些性质。而多组元高熵合金，通常是五种或五种以上的金属形成的合金材料，往往具有优异的力学性能，获得了广泛的关注，尤其对于单一相的固溶体合金，元素组成和组分对合金的性质起着决定性作用，然而面对高熵合金广阔的高维成分空间，传统的计算很难做出全面的性质预测。如何恰当地引入元素尺度的特征表达，有效学习广泛的合金特性无疑具有一定的挑战性。
Fig. 1 The architecture for the ECNet model.
来自清华大学物理系的倪军教授和日本东北大学Ying Chen教授团队，提出了一种元素方式的图神经网络模型，把原子级的局域特征转换到元素方式进行聚合更新，获得了全局的元素特征向量，并由此学习预测高熵合金全组分空间的特性，揭示了FeNiCoCrPd体系比原始的Cantor合金有着更大的力学强度，增进了相关物性的了解。
Fig. 2 Element-wise feature vectors.
该研究首先在晶体材料的模量，带隙等性质的预测上证明了元素方式表征的图神经网络模型优越性，进一步的分析也表明该元素尺度的特征依然能够有效保留结构和特征信息。随后基于第一性原理计算的结果，在高熵合金体系中，学习能量，磁性，均方位移等性质。此外，该工作的研究还发现了借助迁移学习技术，能够用少组元合金的知识，增强多组元高熵合金的性质预测。
Fig. 3 Performance of ECNet models on properties of Etot, Emix, Eform, ms, mb, and RMSD for CrFeNiCoMn/Pd alloy systems.
为了在广阔的成分空间中探索，作者借助父模型提供的元素尺度的表征，对子组元体系和五组元系统做了全面的预测，揭示了Pd的参杂对Cantor合金力学性质有着重要的影响，FeNiCoCrPd体系比原始的Cantor合金有着更大的力学强度，而不仅仅限于等原子组分情况。考虑Pd组分在0.31处也有预测一个极大值点，可以通过更多的参杂实现更大的强度，而之前实验发现对应成分大约为0.2处的极大值点。此外，由于Pd引入了不均一性，主组元元素成分的变动给整体机械强度也引入了更大的方差。
Fig. 4 Machine learning predictions of formation free energies (T = 0, 500, 1000 K) and magnetic moments (T = 0 K) for two ternary FCC solid state systems in whole concentration space. a, b Fe–Co–Mn; c, d Fe–Co–Pd.
该研究在元素尺度模型的帮助下，探索了广阔成分空间下的合金强度指标，丰富了高熵合金相关的物性研究。该文近期发表于npj Computational Materials 8,;253(2022)，英文标题与摘要如下，点击左下角“阅读原文”可以自由获取论文PDF。
Element-wise representations with ECNet for material property prediction and applications in high-entropy alloys
Xinming Wang, Nguyen-Dung Tran, Shuming Zeng, Cong Hou, Ying Chen & Jun Ni
When developing deep learning models for accurate property prediction, it is sometimes overlooked that some material physical properties are insensitive to the local atomic environment. Here, we propose the elemental convolution neural networks (ECNet) to obtain more general and global element-wise representations to accurately model material properties. It shows better prediction in properties like band gaps, refractive index, and elastic moduli of crystals. To explore its application on high-entropy alloys (HEAs), we focus on the FeNiCoCrMn/Pd systems based on the data of DFT calculation. The knowledge from less-principal element alloys can enhance performance in HEAs by transfer learning technique. Besides, the element-wise features from the parent model as universal descriptors retain good accuracy at small data limits. Using this framework, we obtain the concentration-dependent formation energy, magnetic moment and local displacement in some sub-ternary and quinary systems. The results enriched the physics of those high-entropy alloys.
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