以下文章来源于低维 昂维 ，作者低维 昂维
研究背景
随着晶体管的物理尺寸接近原子尺度，仅仅通过缩小晶体管的尺寸和增加晶体管的密度来提高整体性能变得越来越困难。非数字功能(包括传感器、放大器和执行器)与Si平台的单片集成已被探索作为一种替代方法，并显示出未来信息处理技术的巨大潜力。这种方法显然需要在不损坏Si电子器件的情况下，在Si平台上集成具有优异电子、光学、磁性和机械性能的材料。2D层状材料(2DLMs)，如石墨烯和过渡金属硫族化合物(TMDCs)，具有出色的电子和光学性质，可以在低温下从原始生长衬底转移到其他平台上。这些性质使得它们对异质集成应用特别有用。由于电荷、自旋、轨道和晶格之间微妙的相互作用，相关氧化物表现出各种奇异的性质，包括巨磁电阻(CMR)、高温超导性和铁电性。由于新兴2DLMs的变革成就，人们尝试通过将2DLMs转移到块材氧化物衬底或在晶格匹配的氧化物衬底上外延生长的薄膜上，在相关氧化物和2DLMs之间构建异质结。这已经导致氧化物衬底上的氧化物-2DLMs异质结具有许多吸引人的功能，包括晶体管的电压缩放，光电存储，氧化还原过程诱导的电导迟滞，铁电栅控等。然而，这种单向转移方法从根本上限制了可能的异质结构型及其实际应用，因为高性能和低成本的电子电路需要与无处不在的Si电子器件进行单片集成。
成果介绍
有鉴于此，近日，新加坡南洋理工大学Xiao Renshaw Wang，Allen Jian Yang和清华大学南策文院士（共同通讯作者）等合作研究了Si衬底上具有多种功能的La0.7Sr0.3MnO3(LSMO，一种相关的锰氧化物钙钛矿)和MoS2范德华异质结。为了克服生长过程不相容的问题，本文采用自支撑LSMO膜和范德华力介导的转移技术制备了LSMO-MoS2异质结。LSMO-MoS2异质结表现出栅极可调的整流行为，基于此可以实现开/关比超过104的金属-半导体场效应晶体管(MESFET)。LSMO-MoS2异质结可以作为光电二极管，显示出相当大的开路电压和光电流。此外，LSMO的巨大磁阻使LSMO-MoS2异质结在室温下具有电可调的磁响应。本文的工作不仅证明了LSMO-MoS2异质结器件在硅基平台上的适用性，而且展示了一种从具有不同性质的材料中构建多功能异质结的范例。文章以“Multifunctional Magnetic Oxide-MoS2 Heterostructures on Silicon”为题发表在顶级期刊Advanced Materials上。
通过将自支撑LSMO和MoS2材料依次组装，制备了LSMO-MoS2异质结。首先，在具有预生长Sr3Al2O6(SAO)牺牲层的SrTiO3(STO)衬底上生长LSMO薄膜，通过去离子水溶解中间的SAO层，从衬底上释放出来。由于LSMO与SiO2之间的相互作用可能比LSMO与PDMS之间的相互作用更强，因此由PDMS片支撑的LSMO薄膜可以转移到SiO2/Si衬底上。转移的LSMO薄片具有与外延LSMO薄膜相同的电学和磁性，表现为金属导电性、室温铁磁性和巨大的磁阻。将LSMO薄片对准并转移到MoS2薄片上，得到LSMO-MoS2异质结，如图1a所示。SiO2/Si上的LSMO/MoS2异质结表现出明显的类二极管整流行为。图1b显示了Au电极接触的LSMO/MoS2异质结的光学显微照片。AFM测得LSMO和MoS2的厚度分别为43.2 nm和7.9 nm(图1c)。对异质结的不同部位进行了两端电流-电压(I-V)测量。图1f中显示出相当导电性的单个LSMO和MoS2器件的对称I-V曲线表明Au接触都是准欧姆的。值得注意的是，作为一种高功函数金属，Au与n掺杂MoS2形成了准欧姆接触，这是因为Au-MoS2界面处存在很强的费米能级钉扎。相反，异质结上的I-V曲线是高度不对称的，类似于传统二极管。整流比(RR)在±2 V下大于103。RR受正向偏置电流和相当大反向偏置电流的限制。前者部分是由于LSMO和MoS2的串联电阻，而后者可归因于LSMO和MoS2之间的小势垒高度或与表面缺陷相关的漏电路径，或两者兼而有之。
通过扫描开尔文探针显微镜(SKPM)绘制接触电位差(CPD)(图1d)，揭示了异质结之间的局部功函数差。CPD反映了SKPM针尖和样品功函数之间的差异。根据图1d的CPD轮廓图，LSMO的功函数比MoS2大约24.5 meV。因此，在热平衡状态下，有一个净电子从MoS2转移到LSMO，从而导致MoS2的导带和价带弯曲，如图1e(i)所示。因此，电子需要克服明显更大的能垒才能从LSMO热发射到MoS2(图1e(iii))，从而解释了观察到的整流结果。VBG可以显著地调制LSMO/MoS2异质结器件的电学特性。如图1g所示，在较大的正VBG下，整流行为会减弱，因为反向偏置电流随VBG的增加要比正向偏置电流快得多。此外，正向和反向电流都在大负VBG消失。在固定偏置下扫描VBG得到的转移曲线(图1h)更清楚地显示了这些趋势。在VBG=-15 V时，RR峰值为1.4×104，而在VBG=40 V时，RR峰值仅为7.7。当偏置为正时，二极管正偏，结电阻相对较小。因此，异质结器件的行为类似于耗尽模式的MoS2晶体管。相反，在反向偏置下，高电阻LSMO/MoS2结主导了异质结器件的总电阻。通过该器件的电流很低，除非在静电掺杂的MOS2上施加一个大的正VBG。静电掺杂降低了势垒厚度，使得来自LSMO的电子可以通过势垒隧穿进入MoS2(图1e(iv))，显著增加了二极管的反向偏置电流。这种栅极可调性可用于实现具有期望行为的电子和光电子器件。
利用LSMO和MoS2之间的肖特基结实现了金属-半导体场效应晶体管(MESFET)。这种MESFET依赖于控制靠近LSMO的MoS2沟道的电导。如图2a所示，由于LSMO和MoS2之间的能带对齐以及掺杂特性，在LSMO下面的MoS2中有一个区域耗尽了移动电子，因此是绝缘的。当VG为负时，LSMO-MoS2肖特基二极管反向偏置，因此耗尽区扩大。除了绝缘之外，耗尽区还对在正VDS下从源极(S)流向漏极(D)的电子构成了显著的能垒。因此，IDS随负VG增大而减小。在足够负VG下，耗尽区到达MoS2沟道的底部，因此IDS减小。换句话说，晶体管处于截止状态。相反，在正VG时，耗尽区向LSMO收缩。底部导电层允许电子流动，因此IDS增加。MESFET的电学特性与上面描述的操作机制一致。如图2b所示，在VDS为1.0 V时，当VG从-0.5增加到1.0 V时，IDS从4.1×10-11增加到1.4×10-6 A，产生3.4×104的Ion/Ioff。最小亚阈值摆幅(SS)约为87 mV/dec，接近室温下60 mV/dec的热离子极限。图2c显示了MESFET的输出特性。当VDS较小时，IDS随VDS线性增加，当VDS较大时，IDS达到饱和。这是由于漏极侧耗尽区域的扩大限制了IDS。即使VG是正的，当VDS足够大时，栅极-漏极肖特基结也会反向偏置。
Si背栅可以用来调制MESFET的电学特性，如图2d所示。一个正的VBG在MoS2中积累了更多的可移动电子，这增加了关闭晶体管所需的负VG。因此，随着VBG增加，IDS-VG曲线向左移动。此外，MoS2中电子浓度的增加降低了MoS2与Au电极之间的串联电阻和接触电阻。因此，随着VBG增加，总电阻降低，IDS增加。也就是说，IDS-VG曲线随着VBG增大而向上移动。这些背栅可调的转移特性使MESFET适用于不同的应用。相当大的Ion/Ioff、小的SS和饱和IDS有利于反相器的低电压和高增益操作，这是更复杂逻辑和模拟电路的基本构建块。如图2e所示，电阻负载型反相器工作在一个很小的输入电压(1.0 V)范围内。在电源电压(VDD)为1.0 V时，电压增益峰值为4.0(图2f)，大于1。这意味着这种反相器适用于构建级联逻辑和模拟电路来处理数字和模拟信号。如图2g所示，小输入(VIN)正弦波形经过反相放大器放大后，输出的波形幅度更大，信号失真可以忽略不计。动态电压增益在200 Hz范围内大于1，然后随着频率增加而减小(图2h)。
鉴于MoS2优异的光学性质，本文探索了LSMO-MoS2异质结作为光探测器件。如图3a所示，耗尽区中的光生载流子可以通过结处的内建电场分离。带负电的电子流向MoS2一侧，带正电的空穴流向LSMO一侧。总的来说，载流子的这种运动产生与肖特基二极管方向相反的电流，即光电流(Iph)，其中LSMO为阳极，MoS2为阴极。相对较厚(66.5 nm)的MoS2薄片用于此功能，因为它吸收更多的光，但不会太厚以阻止入射光子到达结。在黑暗条件下，MoS2/LSMO异质结器件在±1 V的偏置下表现出整流行为，RR值约为103(图3c)。当器件被532 nm光照射时，反向电流显著增加。此外，可以清楚地观察到短路电流(Isc)以及开路电压(Voc)。这些光伏效应表明，MoS2/LSMO异质结器件可以作为光电二极管工作。为了进一步验证这一机制，对Iph进行空间成像。如图3b所示，Iph几乎全部在MoS2和LSMO的重叠区域被检测到。相比之下，在单独的LSMO或MoS2区域检测到很少的Iph。Iph的空间分布和极性证实了结处的内建电场是光响应的来源。随后，研究了肖特基光电二极管的光响应与光照功率密度(P)的关系。如图3d所示，Isc随着功率密度增加而单调增加。Voc大致呈线性关系，与光伏器件Voc的理论方程一致。Iph-P的线性以及相当大的光电流，使得该光电二极管在自供电和传统光电导模式下都可以用作光电探测器。
LSMO-MoS2异质结中材料的独特组合使得将(i)二极管，(ii)场效应晶体管和(iii)磁阻的功能统一在一个器件中成为可能。为此，将重点放在MoS2/LSMO异质结上(MoS2在LSMO的顶部)(图4a)，其中VBG产生的电场被底部的LSMO屏蔽。因此，MoS2的重叠部分不受影响，无论VBG如何，器件总是整流。图4a中的电流-电压特性(IDS-VDS)显示，当器件处于8 T磁场时，IDS比处于0 T磁场时显著增加。与两端LSMO器件的IB(图4b)不同（IB随着正向和反向偏置的电压幅度几乎线性增加），异质结器件的IB可以通过小偏置切换。这种可控性可以从LSMO和MoS2异质结电阻与串联电阻的相对变化中理解。当正向偏置足够大时，肖特基二极管导通，其电阻较LSMO和MoS2串联电阻低。在这种情况下，如果MoS2的串联电阻也明显小于LSMO，则异质结器件的总电阻由LSMO主导。结果，LSMO的负磁阻产生了显著的IB。相反，反向偏置二极管的电阻比LSMO和MoS2的串联电阻大几个数量级。因此，异质结器件没有明显的磁阻，MoS2的串联电阻很容易被VBG控制，从而改变了异质结器件的整体磁响应。如图4c所示，当VDS大于0.5 V时，VBG增加显著增强了IB。异质结器件还可以作为磁晶体管，其转移特性取决于磁场强度(图4d)。这些特性使异质结器件在高磁场的传感应用中具有更大的灵活性。
总结与展望
本文在Si衬底上开发了多功能LSMO-MoS2异质结，主要表现为肖特基二极管、MESFET、光电二极管、磁响应二极管和晶体管。这些器件可以集成在硅集成电路中作为整流器、高磁场传感器和放大器。结合大面积LSMO和MoS2的规模化生长和转移以及这些材料最近证明的机械柔性，这些异质结器件具有大面积低功耗柔性电子和光电子应用的潜力。此外，本文的构建方案可以推广到基于各种相关氧化物和2DLMs的异质结中。它也可以用来制造更复杂的多层异质结。无限的组合对于探索不寻常的物理性质和广泛的应用非常有利。
文献信息
Multifunctional Magnetic Oxide-MoS2 Heterostructures on Silicon
(Adv. Mater., 2023, DOI:10.1002/adma.202302620)
文献链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202302620
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