南方科技大学最新Nature

钙钛矿半导体掺杂及其晶界钝化仍然具有挑战性，但对于推进高效钙钛矿太阳能电池至关重要。特别是对于构建基于钙钛矿/氧化铟锡(ITO)肖特基接触的反式器件至关重要，而无需预先沉积一层空穴传输材料。

2023年5月24日，南方科技大学何祝兵团队在Nature 在线发表题为“Inverted perovskite solar cells using dimethylacridine-based dopants”的研究论文，该研究开发了一种使用二甲基吖啶基掺杂剂的反式钙钛矿太阳能电池。

钙钛矿太阳能电池(PSCs)在过去十年中取得了极大的进展，其经认证的功率转换效率(PCE)超过25%，可分为正常和反式两种器件类型。面对即将到来的投资，技术方向的选择占主导地位。高效的普通器件不可避免地会受到必不可少的和掺杂的SpiroOMeTAD空穴传输层(HTL)的退化的影响。相反，反式器件具有更简单的器件结构和更多的HTL有机和无机材料选择。然而，对于HTL，诸如聚(3,4-乙烯二氧噻吩)、聚(苯乙烯磺酸盐)和聚(三胺)等流行的聚合物也会受到光和热诱导的降解以及水分损害。

常用的无机NiO HTL材料会与钙钛矿发生反应，导致界面分解。为了解决上述问题，不需要预沉积HTL的反式PSCs的最新进展避免了HTL材料的降解和界面分解，并降低了材料和相关制造工艺的成本。在该器件结构中，钙钛矿薄膜原则上应为p型，并与电子传输层(ETL)(如C60及其衍生物)构建pn结，以分离e-h对。四氰喹啉、CuSCN和Cu(硫脲)I等p掺杂剂已被用来调制p型钙钛矿薄膜，并由于钙钛矿/ITO界面处的能带弯曲而产生有效的空穴提取。然而，这些钙钛矿/ITO肖特基接触的载流子输运行为和p掺杂剂的空间分布几乎没有被研究过，而且它们的器件性能不如常规的反式PSCs。此外，未钝化的钙钛矿晶界充满了深层次的陷阱。因此，人们需要了解p掺杂分子在ITO上形成钙钛矿膜和器件能级排列方面的工作机制。

三种钙钛矿薄膜的结构与性能表征（图源自Nature ）

该研究报道了一种基于二甲基吖啶的分子掺杂工艺，该工艺构建了一个匹配良好的p-钙钛矿/ITO接触，并实现了晶界的全面钝化，获得了25.39%的认证功率转换效率(PCE)。在氯苯淬火结晶过程中，分子从前驱体溶液挤压到晶界和薄膜底表面，作者称之为分子挤压过程。分子的去质子化磷酸基团与钙钛矿的多碘化铅之间的核配位配合物既负责机械吸收又负责电子电荷转移，导致钙钛矿膜的p型掺杂。获得了PCE为25.86%(反向扫描)的器件，并且器件在光浸泡1000小时后保持了初始PCE的96.6%。

南科大材料科学与工程系博士后谭骎博士（器件制备表征）和李兆宁博士（分子设计合成）为共同第一作者，何祝兵为通讯作者，南科大为论文第一且唯一通讯单位。合作作者中，助理教授罗光富负责了论文中的密度泛函计算，博士生张旭升、陈国聪分别完成了红外原子力显微和紫外光电子能谱的表征，其他研究生同学参与了本工作的结构与物性测试。深能级缺陷态表征分析得到中科大材料系教授陈涛及研究生车波同学的大力支持。本工作还得到创新材料研究院俞书宏院士的持续指导与鼓励。以上研究得到国家自然科学基金委联合基金重点与面上项目以及深圳市重点实验室的支持。

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41586-023-06207-0

转自：“iNature”微信公众号

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