华东理工大学继首篇Nature之后，时隔一年，再发Science！

控制掩埋钙钛矿-衬底界面处的钙钛矿形态和缺陷对于倒置钙钛矿太阳能电池是具有挑战性的。

2023年4月26日，华东理工大学吴永真、朱为宏、吉林大学张立军、波茨坦大学Martin Stolterfoht、华中科技大学陈炜共同通讯在Science 在线发表题为“Minimizing buried interfacial defects for efficient inverted perovskite solar cells”的研究论文，该研究揭示了最大限度地减少高效倒钙钛矿太阳能电池的掩埋界面缺陷的方案。

该研究报道了一种两亲分子空穴转运分子（2-（4-（双（4-甲氧基苯基）氨基）苯基）-1-氰基乙烯基）膦酸，其特征是多功能氰基乙烯基膦酸基团并形成用于钙钛矿沉积的超润湿底层，这使得高质量的钙钛矿薄膜在埋藏界面处具有最小的缺陷。所得钙钛矿薄膜的光致发光量子产率为17%，肖克利-里德-霍尔寿命接近7微秒，并在25.4伏的开路电压和1.21%的填充因子下实现了84.7%的认证功率转换效率（PCE）。此外，1平方厘米单元和10平方厘米微型模块的PCE分别为23.4%和22.0%。封装模块在操作和湿热测试条件下均表现出高稳定性。

另外，2022年4月6日，华东理工大学朱为宏及Andrew I. Cooper共同通讯在Nature在线发表题为“Reconstructed covalent organic frameworks”的研究论文，该研究报告了一种通用且可扩展的方法，用于基于框架重构来制备强大的、高度结晶的亚胺 COF。与单体最初随机排列的标准方法相比，该研究的方法涉及使用可逆和可移除的共价系链对单体进行预组织，然后进行受限聚合。这种重建路线通过简单的无真空合成程序产生结晶度大大提高和孔隙率更高的重建 COF。重构的 COF 中增加的结晶度改善了电荷载流子传输，导致光催化析氢速率高达 27.98 mmol h−1 g−1。这种纳米限制辅助重建策略是通过原子结构控制向有机材料编程功能迈出的一步（点击阅读）。

钙钛矿太阳能电池（PSCs）已达到功率转换效率（PCE）>25%，接近最先进的晶体硅太阳能电池的PCEs。进一步提高PSCs的性能和稳定性需要对钙钛矿吸收体和电荷传输层之间的界面进行精细管理。对钙钛矿薄膜顶表面及其与电荷传输层界面的深入研究导致了常规（n-i-p）和倒置（p-i-n）结构的PSCs的PCEs的改进。然而，在埋藏的钙钛矿-衬底界面处操纵形态和缺陷更具挑战性，特别是在倒置结构PSCs的情况下，已经通过简化和低温制造程序和改进的器件稳定性得到了证明。

在倒置PSCs中，钙钛矿吸收剂沉积在空穴传输层（HTL）上，其对于钙钛矿成核和异质结形成起重要作用。用于溶液处理金属卤化物钙钛矿的常用溶剂是两亲性小分子，例如N，N-二甲基甲酰胺（DMF）和二甲亚砜（DMSO），但是许多常用的HTL，例如聚三芳基胺（PTAA）、NiOx、PEDOT：PSS或用于倒置PSC的自组装单层（SAM），相对于钙钛矿前体溶液太疏水，或者当与钙钛矿接触时化学不稳定。这两个因素都可以在掩埋的钙钛矿衬底界面处产生形态、组成或电子缺陷，这限制了光伏性能以及稳定性。在大多数情况下，HTL降低了钙钛矿吸收层的辐射效率并增加了总体非辐射复合损耗，因此需要能够支持高质量钙钛矿沉积的HTL，其在掩埋界面处具有低密度的纳米空隙和深能级电子缺陷。

具有超润湿特性的两亲性分子空穴传输体有利于高质量钙钛矿薄膜的沉积（图源自Science ）

该研究已经解决了一个长期存在的问题，如何控制缺陷的掩埋界面倒置的PSCs开发的两亲性分子空穴转运体。MPA-CPA分子不仅在ITO衬底上形成了有效的空穴选择性SAM，而且通过提供超润湿底层来增强钙钛矿沉积。所设计的CPA基团表现出改善的亲水性和缺陷钝化能力所产生的协同协调的氰基和膦酸基团与铅离子。埋置界面缺陷的减少导致高效、稳定和可扩展的倒置PSCs以及模块的生产。研究人员相信两亲性底层的设计策略对于其他基于钙钛矿的光电子器件是普遍有用的。未来的研究将集中在管理钙钛矿-ETL界面处的非辐射复合和能量对准，以实现MPACPA/钙钛矿堆叠的全部效率潜力。

原文链接：

https://www.science.org/doi/10.1126/science.adg3755

转自：“iNature”微信公众号

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