研究背景
随着元空间的兴起，人机交互(HMI)作为元空间，甚至机器人、VR/AR 和人机系统中不可缺少的元素，吸引了越来越多的关注。目前对生物有机界面的研究为实现 HMI 做出了巨大贡献。作为一个重要的选择，水凝胶电子皮肤作为一种新兴的、有前途的人机界面，被赋予了感性、灵活性、可拉伸性、舒适性、生物相容性和可扩展性。因此，水凝胶电子皮肤使人们能够与电子设备无缝连接，实现独特的人机互动在未来的健康监测、个人电子设备、智能机器人、可穿戴电子设备、组织工程和康复医学中显示出广阔的应用前景。
然而，由于水凝胶的交联强度和机械强度较差，传统的水凝胶电子皮肤难以负荷高强度的任务，导致应用受到限制。为了提高机械强度，双网络、互穿聚合物网络、异质结构和自由基共聚被引入水凝胶中。但各种化学引发剂或苛刻的条件(酸蚀超声波、化学引发)都需要使水凝胶的合成变得复杂和非绿色。此外，大多数仿生电子皮虽然凭借共价键和效应增强了韧性，但没有可回收性，这大大限制了水凝胶电子皮作为界面的可重复使用性。此外，超分子结构也能对水凝胶性能的改善大有裨益。然而，这些凝胶只有适度的强度、柔软和脆性，限制了它们的应用范围。最近，基于 PVA的超分子韧性水凝胶很有吸引力，但它们大多需要添加刚性材料，如纤维素、粘土纳米片和氧化石墨烯，或有机溶剂(甘油)，并涉及更繁琐的化学合成步骤。此外，它们的韧性更依赖于冻融循环的次数和时间。同时，大多数基于 PVA 的仿生电子皮肤只有单一的功能特征，不能适应当前复杂场景的需要，如人机交互设备、智能康复医学和水下加密通信。因此，迫切需要开发一种多功能、耐用的超分子水凝胶电子皮肤界面，它具有超强的韧性、可回收性，适合各种复杂场景，方法简单、绿色环保。
研究成果
具有独特耐久性的多功能超分子超硬仿生电子皮肤，用于复杂场景下的人机互动，仍然是项挑战。在此，东北大学田野教授团队通过物理交联盐化-冷冻-解冻方法，开发了一种具有可调控机械性能的皮肤启发的超硬电子皮肤。胶凝剂 (B-甘油磷酸钠: Gp)诱导 PVA 分子的聚集和结合从而使其增韧 (应力高达 5.79 MPa，韧性高达13.96 MJ m-3)。且由于分子自组装，水凝胶可以通过直接加热 (100℃)几秒钟进行完全的回收和再加工，并且在六次回收后拉伸强度仍然可以保持在大约 100%。该水凝胶集成了透明度 (>0%)、超强韧性(高达13.96 MJ/m-3承受1500倍的自身拉伸重量)良好的抗菌性能、紫外线防护 (过滤: 80%-90%)、高导电性 (4.72 m-1)、抗肿胀和可回收性。这种水凝胶不仅可以监测日常生理活动，还可以用于水下的复杂活动和信息加密/解密。作者还用它创建了一个完整的手指关节康复系统，其互动界面可以动态地呈现用户的健康状况。该多功能电子皮肤将对未来新的康复医疗、人机互动、VR/AR 和元空间领域产生深远影响。相关研究以“Skin‑Inspired Ultra‑Tough Supramolecular Multifunctional Hydrogel Electronic Skin for Human–Machine Interaction”为题发表在Nano-Micro Letters期刊上。
研究亮点
1. 通过物理交联的盐化-冷冻-解冻方法开发了具有可调控机械性能的皮肤启发的多功能超硬电子皮肤。
2. 该水凝胶集成了透明度 (>60%)、超强韧性(高达 13.96 MJ/m3)、良好的抗菌性能(大肠杆菌和金黄色葡萄球菌)、紫外线防护 (过滤: 80%-90%)、高导电性 (4.72 S m-1)、抗肿胀和可回收性。
3. 作为一个人机界面，它可用于复杂的水下活动、信息加密/解密和手指关节康复训练。
图文导读
Fig. 1 Structural properties of PGC supramolecular hydrogel.
Fig. 2 Characterization of PGC hydrogel. Different hydrogels of a FTIR spectra and b tensile curves. c Strain–stress curves of PGC hydrogel with different Gp concentrations. d Strain–stress curves of PGC hydrogel with different PVA concentrations (10%, 15%, 20%, 25%, 30%, 35%). e Immersion in different ionic solutions for the same time (CaCl2, NaCl, sodium citrate). f Comparison plots of the hydrogel in this work with other tough/supramolecular hydrogels by toughness versus tensile strength. SEM images of g PVA and h PGC hydrogels at same magnifications. Tensile deformation including: i stretching, twisting stretching, knotting stretching, crossing stretching and j puncture resistance. k Lifting an object 1500 times heavier than itself without damage. Scale bars: 2 cm in (i–k)
Fig. 3 Conductivity and the UV shielding properties of PGC hydrogel.
Fig. 4 Antibacterial activity of PVA, PGP, PGC and PGC6 against a S. aureus, b E. coli. The diameter of inhibition circle of different hydrogels: c S. aureus, d E. coli (n=5). The OD data of e S. aureus, f E. coli, the photographs in the figure are their corresponding bacterial suspension after 24 h incubation (n=3).
Fig. 5 Responsiveness of PGC sensors to various life activities.
Fig. 6 PGC hydrogel for underwater sensing applications.
Fig. 7 PGC sensor for finger joint muscle training.
总结与展望
总之，作者利用超分子系统开发了一种受皮肤启发的、机械可调控的超强水凝胶电子皮肤用于人机交互界面。通过加入一种新型的盐化剂(Gp)，在盐化-冷冻-解冻作用下进行分子自组装，最终得到了一种具有可调控机械性能的强韧水凝胶。Gp增强了 PVA的链间相互作用，作者通过添加 TA 获得了具有类似皮肤功能特性的坚韧水凝胶。该水凝胶集超强韧性透光性 (>60%)、防紫外线(过滤: 80-90%)、导电性 (4.72 S m-1)、抗菌性 (大肠杆菌和金黄色葡萄球菌)、抗肿胀和应变敏感性等特性于一体。而且它的物理交联特性使它可以多次重铸，多次使用。作为一个互动界面，PGC 还可以用于复杂的场景，如水下传感和信息加密通信，此外还可以监测生理活动 (心电图、微表情和关节运动)。作者还借此创建了一个结合人机互动的手指关节训练系统 (包括前端数据采集器和后端数据分析软件)，以进一提高康复医学的智能化程度，增强用户体验。综上所述，本文提出的超分子仿生电子皮肤将更适合未来多复杂场景下人机交互的需要。PGC 电子皮肤贴片在新一代可穿戴电子皮肤、康复医学、人机交互、VR/AR 和元数据领域具有广阔的应用前景。
文献链接
Skin‑Inspired Ultra‑Tough Supramolecular Multifunctional Hydrogel Electronic Skin for Human–Machine Interaction
https://doi.org/10.1007/s40820-023-01084-8
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