赵东元/刘勇Nature子刊：介孔Pt@Pt- skin Pt3Ni CSFWs实现高效ORR

设计具有可控组成和形貌的铂（Pt）基纳米结构，对于提高其电催化活性很有必要。基于此，武汉理工大学刘勇教授和复旦大学赵东元院士等人报道了一种具有各向异性的介孔Pt@Pt- skin Pt3Ni核-壳骨架纳米线（Pt@Pt-skin Pt3Ni CSFWs）电催化剂，用于高效的氧还原反应（ORR）。测试发现，介孔Pt@Pt-薄层Pt3Ni核-壳骨架纳米线在0.9 V下表现出6.69 A/mgPt和8.42mA/cm2的优异质量和比活性，并且表现出高稳定性，在50000次循环后活性衰减可忽略不计。

通过对介孔Pt@Pt-skin Pt3Ni CSFWs的fcc(111) Pt-skin表面上氧吸附能（EO）进行密度泛函理论(DFT)计算，作者进一步研究了介孔Pt@Pt-skin Pt3Ni CSFWs表现出的高ORR活性的原因。通常，适当削弱Pt-O结合强度会导致Pt及其合金具有更好的ORR活性。因此，作者计算了fcc Pt(111)表面的EO作为应变的函数，其变化范围从6%（拉伸）到-6%（压缩）。

此外，超薄Pt纳米线芯（~3 nm）的高原子锯齿状表面已被证明可以诱导一个应力Pt-Pt键（~2压缩应变），可以显著降低ORR的速率决定步骤的反应垒，从而提高ORR的比活性。DFT计算还揭示了压缩Pt表面原子在Pt3Ni上的结合能高于纯Pt纳米线，可能也是介孔Pt@Pt-skin Pt3Ni CSFWs具有更高稳定性的原因。

Mesoporous Pt@Pt-skin Pt3Ni core-shell framework nanowire electrocatalyst for efficient oxygen reduction. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-37268-4.

https://doi.org/10.1038/s41467-023-37268-4.

转自：“萤火科研”微信公众号

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