​中科大任晓迪JACS：原位静电约束局部碱性环境，强化中性介质中CO2转化为乙烯

电催化二氧化碳还原反应(CO2RR)是最有前途的促进碳中和的方法之一，其通常需要碱性电解质来促进有价值的多碳分子(如乙烯)的生产。然而，CO2与OH−的反应消耗了大量的CO2/OH−，导致CO2RR反应的选择性和稳定性迅速衰减。

为了充分利用CO2RR过程中产生的OH−对C2+产物形成的高度有利影响，中国科学技术大学任晓迪课题组设计了一个催化剂-电解质界面，其能够有效的静电约束原位生成的OH−以改善CO2在中性介质电合成乙烯。

具体而言，研究人员在活性铜催化剂表面包覆了一层多孔表面层(由碳纳米粒子(NPs)组成)，碳纳米粒子具有良好的电导率，但对CO2反应没有催化活性。

在CO2RR反应过程中，在外加负偏压作用下，碳纳米管表面还会形成一个电双层(EDL)，作为铜催化剂表面双层的延伸；在扩展的EDL内部是一个阳离子层(例如K+)，由于负电场的作用，与碳表面密切接触。

同时，这种阳离子层可以通过静电相互作用将原位产生的OH−阴离子限制在扩展的EDL内，并产生局部的碱性环境。

这种原位静电约束策略在中性和酸性介质中表现出非常优异的CO2RR性能：在液体电解质流动电池中，以350 mA cm−2的高电流密度实现了70%的乙烯法拉第效率；该流动电池在300 mA cm−2电流密度下能稳定运行50 h以上，乙烯生产平均法拉第效率为68%。

此外，在酸性电解质(pH = 2，300 mA cm−2)中，乙烯的法拉第效率含量可达64.5%。这项工作提供了一个有效的策略以促进一个良好的CO2RR局部化学环境，并强调了催化剂-电解质界面在调节CO2选择性生成增值产品的关键作用。

Localized Alkaline Environment via In Situ Electrostatic Confinement for Enhanced CO2-to-Ethylene Conversion in Neutral Medium. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.2c13384

转自：“萤火科研”微信公众号

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