导读
基于一套新的价电子结构模型同时讨论磁性材料磁化强度和电阻率随温度的变化关系。近日，河北师范大学唐贵德教授课题组与中国科学院物理研究所吴光恒研究员、胡凤霞研究员合作在Springer旗下传统期刊Journal of Superconductivity and Novel Magnetism发表了研究文章。第一、二署名单位分别为河北师范大学物理学院和中国科学院物理研究所磁学国家重点实验室。唐贵德教授为通讯作者，河北师范大学李壮志副教授、齐伟华副研究员、马丽教授为第一、二、三作者。这项工作得到国家自然科学基金和河北师范大学博士基金的资助。
研究背景
价电子结构是决定磁性材料的磁化强度和电阻率的最主要因素。然而，关于磁性材料的价电子结构研究还一直在发展中。1950年代及以前提出的交换作用、超交换作用和双交换作用模型到目前仍广泛应用于讨论材料的磁性。对于不同种类磁性材料的电输运性质，经常用多种不同的模型进行解释。甚至对于同种材料的电输运性质，不同的作者会用不同的模型给出解释。一方面，这些研究工作对于推动磁性材料的应用研究起到了一定的促进作用，但是另一方面，也反映出对于磁性材料的价电子结构还需要深入研究。1970年代以来，关于材料价电子结构的实验研究报道越来越多。这些实验结果说明，在铁磁学和固体物理学中，1950年代及以前形成的传统的价电子结构模型面临挑战和改进的机遇。
近几年，河北师范大学大学唐贵德教授课题组与中国科学院物理研究所吴光恒研究员、胡凤霞研究员合作，基于文献报道的大量价电子结构实验结果，提出了一套磁性材料的新巡游电子模型，相应的综述文章发表在Physics Reports上，唐贵德的专著《磁性材料的新巡游电子模型》中文版由科学出版社出版，英文版由科学出版社与Springer合作出版。根据磁性材料的新巡游电子模型，磁性金属和合金中的价电子分为自由电子、巡游电子和局域电子。自由电子在周期性势场中运动，不受原子实(离子)的电子轨道束缚，因而对离子磁矩没有贡献。巡游电子是指离子外层轨道电子有一定几率在邻近离子间跃迁，因而对离子磁矩的贡献与局域电子相似。一方面，巡游电子的跃迁几率受到晶格热振动的影响，导致在居里温度以下跃迁几率随温度的升高而下降；另一方面，巡游电子的跃迁受到其自旋方向的影响，当接近居里温度时，巡游电子的自旋方向迅速偏离基态方向，导致跃迁几率随温度升高迅速下降。磁性氧化物中的价电子分为巡游电子和局域电子，其中的巡游电子与金属中的巡游电子有相似的性质。设相邻离子外层轨道都含有自旋相反的两个电子，则相邻离子外层轨道电子在离子间接近时，有一定几率自旋方向相同，可以相互交换形成巡游电子；也有一定几率自旋方向相反，但不能交换，形成具有一定寿命的外斯电子对。外斯电子对的两个电子之间存在磁性吸引能和泡利排斥能，这两种能量之差是磁有序能的来源。
创新研究
这里介绍的关于磁性材料磁化强度和电阻率随温度变化关系的研究就是以这套新巡游电子模型为基础。文章中主要以文献报道的铁、钴、镍和两个钙钛矿结构锰氧化物的电阻率和磁化强度随温度变化曲线为研究对象。
首先，根据磁性材料的新巡游电子模型研究电阻率随温度变化的关系。把一个导电过程中的磁性材料样品，看成一个双通道的器件，如文章中图1所示。对于金属样品，一个通道的电阻R₃源于自由电子，其运动过程与自旋无关，只受到晶格周期性势场的影响，相应的电阻率用Ρ3表示；另一个通道是巡游电子通道，在居里温度以下属于自旋相关跃迁，由两个串联电阻组成，其中一个电阻（电阻率Ρ1）源于晶格散射的影响，另一个电阻(电阻率Ρ2)源于巡游电子自旋方向受温度的影响。通过拟合实验曲线，可分别得到三个电阻相应的电阻率随温度变化的关系曲线，如文章中图2所示。根据磁性材料的新巡游电子模型，磁性氧化物中的巡游电子来源于负二价氧离子外层轨道自旋相反的两个2p电子，因而磁性氧化物分为两个磁性子晶格，例如钙钛矿锰氧化物中的A、B子晶格，两个子晶格中巡游电子的自旋方向相反，在一个子晶格中巡游电子在跃迁过程中自旋方向不变。所以，对于磁性氧化物样品，也可看成一个双通道的器件。对于典型的钙钛矿结构锰氧化物La1-xSrxMnO3, 在A子晶格中的三价La和二价Sr离子磁矩为0，巡游电子的跃迁为自旋无关跃迁，占据双通道器件的一个通道(电阻率Ρ3)，在B子晶格中的Mn离子处于磁有序状态，占据双通道器件的另一个通道，在居里温度以下巡游电子的跃迁是自旋相关跃迁，具有与磁性金属中的巡游电子跃迁相似的性质。基于这些特征，通过对两个钙钛矿锰氧化物随温度变化关系的拟合，可分别得到三个电阻相应的电阻率，Ρ1、Ρ2和Ρ3，随温度变化的关系曲线，如文章中图5所示。根据图5，可得到巡游电子自旋相关通道的电阻率Ρ12 (=Ρ1+Ρ2)随温度变化的关系，当明显低于居里温度时，Ρ12随温度的升高缓慢增加，当接近居里温度时，Ρ12随温度的升高迅速增大。
其次，根据磁性材料的新巡游电子模型，磁有序能来源于外斯电子对的能量，当温度明显低于居里温度时，随着温度的升高，外斯电子对中电子的自旋方向逐渐偏离基态方向，但偏离不明显，磁有序能有所下降，但不十分明显；当温度接近居里温度时，随着温度的升高，外斯电子对中电子的自旋方向迅速偏离基态方向，磁有序能迅速下降，导致样品磁矩迅速减小。假设外斯电子对中电子自旋方向偏离基态的趋势与巡游电子相似，用电阻率Ρ12随温度变化的关系可近似拟合出样品磁化强度随温度变化的关系, 如文章中图6的sS/sS(0)随T/TC变化曲线所示。其中，点为文献报道的实验结果，曲线为用1−Ρ12/Ρ12(TC)拟合结果，sS(0)为低温下测出的比饱和磁化强度最大值，Ρ12(TC)为居里温度处的Ρ12值。
总结及展望
在磁性材料的居里温度附近，电阻率随温度升高而迅速增大源于巡游电子的自旋方向迅速偏离基态方向。高于居里温度时磁性氧化物电阻率随温度升高而减小，是由于巡游电子从自旋相关跃迁变为自旋无关跃迁，自旋无关跃迁几率受热激发影响，随温度升高而增大，相应的电阻率随温度升高而减小。高于居里温度时，磁性金属的电阻率继续增大，源于其中自由电子的电阻率随温度的升高而增大。在居里温度附近，材料磁化强度随温度升高迅速减小，是由于外斯电子对中电子自旋方向迅速偏离基态方向导致。
磁性材料的新巡游电子模型为磁性材料的磁有序研究提供了一条新的思路，其物理图像简洁明了，如果能够得到进一步的完善和推广，将有望助推铁磁学发展到一个新的阶段。
全文链接
1.Z. Z. Li, W. H. Qi, L. Ma, G. D. Tang, G. H. Wu, F. X. Hu. Relationship Between the Magnetization and Resistivity of Typical Magnetic Materials, Journal of Superconductivity and Novel Magnetism, 36: 685–692 (2023). http://link.springer.com/article/10.1007/s10948-023-06510-x
2.G. D. Tang, Z. Z. Li, L. Ma, W. H. Qi, L. Q. Wu, X. S. Ge, G. H. Wu and F. X. Hu, Three models of magnetic ordering in typical magnetic materials, Physics Reports 758: 1-56 (2018). https://doi.org/10.1016/j.physrep.2018.06.009
3.Gui-De Tang, New Itinerant Electron Models of Magnetic Materials, Science Press, Beijing, Springer Nature Singapore Pte Ltd, 2021. ISBN 978-981-16-1270-1, ISBN 978-981-16-1270-8 (eBook), https://www.springer.com/book/9789811612701
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